【摘 要】
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随着锂离子电池的快速发展,传统液态电解质基体已经满足不了锂离子电池对安全性和使用范围的要求,使用固态电解质,不仅可以避免液态电解质带来的挥发性和可燃性等问题,还能提高锂电池抗挤压、变形能力。如何使固态电解质具有高离子电导率、高电化学稳定性成为一个重大挑战。有机离子型塑性晶体（OIPCs）的耐高温和电化学稳定性使其成为一种独特的固态电解质材料。为探究塑性晶体中的缺陷大小与离子传导之间的关系,本实验设
【基金项目】
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国家自然科学基金（21973056,21727805,21273138）; 山东省自然科学基金（ZR2019MB050）
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随着锂离子电池的快速发展,传统液态电解质基体已经满足不了锂离子电池对安全性和使用范围的要求,使用固态电解质,不仅可以避免液态电解质带来的挥发性和可燃性等问题,还能提高锂电池抗挤压、变形能力。如何使固态电解质具有高离子电导率、高电化学稳定性成为一个重大挑战。有机离子型塑性晶体（OIPCs）的耐高温和电化学稳定性使其成为一种独特的固态电解质材料。为探究塑性晶体中的缺陷大小与离子传导之间的关系,本实验设计采用“定子–转动结构”,即具有大碳骨架的阳离子为定子,体积较小的阴离子作为旋转体,在溶液中合成得到有机离子塑性晶体。由于定子体积较大,碳骨架在转动时仅限于一定角度的摆动或基本不动,这样相对简单的分子结构更易于表征其旋转运动状态。对合成的有机离子塑性晶体的结构、稳定性、相行为、离子电导率以及缺陷等进行表征,根据这些实验数据判断离子传导的主导因素和途径。主要研究内容及结果如下:（1）HQClO4和掺杂离子后的混合物表现出相对复杂的热行为;变温XRD显示HQClO4在进入高温相后,转变为立方相,掺杂离子后,混合物会形成固溶体;掺杂Li Cl O4或[3-O-QH]Cl的混合物表现出比纯品更高的离子电导率,最大增加了一个数量级,纯品和混合物的有效活化能在50～154 k J mol–1之间,离子电导率数据表明阴阳离子通过晶相或晶界转移。（2）三种奎宁醇高氯酸盐晶体在受到压力后并未破碎,而是形成透明薄膜;三种奎宁醇高氯酸盐表现出不同的热行为,掺杂不同浓度的离子后,混合物出现了更多的热异常;变温XRD显示（±）/（–）-[3-OH-QH]Cl O4在高温相中存在立方相,（±）-[3-OH-QH]Cl O4在整个温度范围内始终为立方相;~1H NMR显示（±）-[3-OH-QH]Cl O4在整个温度范围内的线宽恒定,而（+）/（–）-[3-OH-QH]Cl O4在高温相中的线宽变窄;三种奎宁醇高氯酸盐及掺杂锂盐的混合物在相同浓度下表现出非常接近的离子电导率,都显示出较高的电导率值。与奎宁环体系相比,奎宁醇体系电导率明显提高,表明在添加–OH基团后,[3-OH-QH]+在无序状态下的自由运动使缺陷增加,有利于离子的传导。PALS揭示了奎宁醇高氯酸盐纯品及Li Cl O4和[3-O-QH]Cl掺杂混合物的阳阴离子电导率对缺陷尺寸的依赖性。
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