改性聚丙烯腈/二氧化钛多孔光催化纤维的制备及性能

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二氧化钛(TiO2)容易获取且光催化性能优异,所以在水污染处理领域有较为广泛的应用。但是在实际工业应用中却存在许多缺陷,一方面是由于TiO2禁带宽度较宽,只能在紫外光激发下产生光响应,对太阳能利用率差;另一方面是TiO2在液相体系中存在易团聚、难回收等问题。针对以上问题,本论文从TiO2的负载和掺杂改性两方面出发,一是以聚丙烯腈(PAN)为载体,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为致孔剂,通过改变原料配比制备出具有较大的比表面积,同时在单根纤维上存在多孔结构的PAN/TiO2光催化纤维;二是使用自制的氮掺杂石墨烯(NG)改性TiO2,制备出能带宽度较窄的改性NG-TiO2,使其光吸收边缘红移,能够在可见光下被激发,从而提高TiO2的光活性,采用静电纺丝技术对其进行负载,得到在可见光条件下具有重复使用性的光催化纤维,为实际应用提供了一种可行的方法。本文选择亚甲基蓝(MB)水溶液作为目标降解物,探索氙灯照射下光催化纤维的吸附-催化性能以及重复使用性,得到以下结论:(1)在PAN、PVP、TiO2组成的静电纺丝体系中,当PAN为8 wt%,PVP为8 wt%时,负载4 wt%的TiO2时制备出单根纤维上具有无序孔状结构的PAN/TiO2光催化纤维。光催化纤维的比表面积为64.12 m2/g,相较于PAN纯膜提高了4.5倍,其平均直径为490 nm。光催化纤维的吸附-催化性能测试结果表明,对20 mg/L的MB溶液在紫外灯下催化反应120 min,光催化剂在2 g/L添加量下的降解率最高,达到97.43%,并且经过5次重复使用后光催化效率仍可达到90%以上。(2)以尿素与自制氧化石墨烯(GO)为原料,通过水热法制备出具有片层结构的NG;然后进一步与TiO2在180℃下,水热反应12 h制备出NG-TiO2;结果表明,15 wt%添加量下制备的NG-TiO2禁带宽度最小为2.69 e V,相较于TiO2的3.16 e V有了明显的减小,使得NG-TiO2可以被可见光激发。(3)研究不同NG-TiO2负载量下光催化纤维的吸附-催化性能,结果表明,在NG-TiO2负载量为5 wt%时,光催化纤维在可见光照射下的降解率可达93.36%,在经过5次重复使用后降解率仍可达到85%以上。采用Langmuir-Hinshelwood模型分析光催化纤维的一级降解动力学,发现当NG-TiO2负载量从3 wt%增加到5 wt%时,降解率由82.03%增大到93.36%,一级速率常数由1.273×10-2min-1提高到2.241×10-2min-1。
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