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随着科技的发展与社会的需求,抗生素、激素、农药、染料等难降解有机物在人类生活、医药和畜牧业养殖中的使用越来越普遍,而这些难降解有机物污染的防治随之成为水污染治理的紧要任务之一。光催化技术因其催化效率高、可持续性强等优点受到了广泛关注。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种非金属半导体光催化剂,其原材料廉价易得、物化稳定性强,且对可见光具有较强的响应,因而在光催化领域得到了广泛的研究。然而,固相法制备的g-C3N4的比表面积较小,且光生电子和空穴易于复合,严重制约了g-C3N4光催化材料在污染物处理等方面的应用。针对这些不足,本文制备了具有高效光生电子-空穴分离效率的改性g-C3N4基材料,有效提高了g-C3N4的光催化性能,同时也探究了改性对光生载流子的影响机制。为提高g-C3N4的比表面积以及光生电子和空穴的分离率,制备了薄层g-C3N4纳米片。以尿素和碳酸氢铵（NH4HCO3）为原料于高温下制备了薄层g-C3N4纳米片光催化剂,并通过比表面积测试、光响应测试以及光催化效果考察了薄层g-C3N4纳米片的比表面积和光催化性能的关系。研究表明,当原材料NH4HCO3与尿素的比例为0.5时制备的g-C3N4（N/U 0.5）的比表面积最大,为105.40m2/g,孔结构最为丰富,总孔体积达到0.81cm3/g,与未改性的g-C3N4材料相比比表面积提高了56.47%,总孔体积增大了78.98%。丰富的孔结构促进了光生电子的传递,有效抑制了电子和空穴对的复合,在制备的样品中N/U 0.5光催化剂的PL信号峰强度最低,瞬时电流密度最大可达0.14mA/m2,比未改性的g-C3N4材料高出71.43%,从而其光催化性能增强。在磺胺甲恶唑（SMX）初始浓度为500μg/L,催化剂添加量为50mg/L时,SMX抗生素的去除率在半小时内可达82.22%,比未改性g-C3N4提高15.82%。N/U 0.5光催化剂具有较强的稳定性,重复进行5次催化实验后对SMX的去除率仅下降了0.57%,且其结构和形貌保持不变。为进一步提高g-C3N4光催化剂的光生电子和空穴的分离效率,将薄层g-C3N4纳米片与具有良好导电能力的CeO2复合制备成CeO2/g-C3N4异质结光催化剂,并用于光催化去除水中的SMX。结构测试和形貌测试结果显示CeO2和g-C3N4之间紧密结合形成异质结结构,该结构增大了光催化剂光生电子和空穴的分离率,当CeO2质量比为5%时制备的CeO2/g-C3N4异质结复合光催化剂（5CeO2/g-C3N4）PL光谱发射峰最弱,且其瞬时响应电流密度达0.20mA/m2,较未复合CeO2的g-C3N4样品高42.90%,比纯CeO2高81.8%。催化活性实验结果表明,5CeO2/g-C3N4复合光催化剂对SMX的光去除效果最好。在SMX初始浓度为500μg/L,催化剂添加量为50mg/L时,光照1h后SMX去除效率达到99.20%,较g-C3N4和CeO2的催化效率分别提高了8.25%和91.83%。5CeO2/g-C3N4复合光催化剂稳定性较强,在重复利用5次后对SMX的去除率仍在96%以上。此外,为提高g-C3N4光催化剂对可见光的吸收能力,同时促进光生电子和空穴的分离效率,将g-C3N4与吸附性能及导电性能良好的碳纳米管（CNTs）复合制备了CNTs/g-C3N4复合光催化剂。经紫外可见漫反射测试结果得知,当CNTs质量比为1%时制备的复合光催化剂（CNTs/g-C3N4-1）对可见光的吸收范围增强,吸收边缘由纯g-C3N4的460nm增加至470nm,其对可见光吸收的增强有利于其光催化反应的进行。瞬时响应光电流结果证明了复合光催化剂CNTs/g-C3N4-1光生电子和空穴分离效率的提高,其最大瞬时响应光电流密度达0.23mA/cm2,比纯相g-C3N4高64.29%。在可见光照射1h后,CNTs/g-C3N4复合催化剂对罗丹明B（Rh B）和SMX的催化效率分别达到98.10%和99.40%,比纯g-C3N4的光催化性能分别提高16.23%和8.47%,表明复合CNTs后g-C3N4基复合光催化剂的光催化性能得到提升。进一步合成CNTs/CeO2/g-C3N4复合光催化剂,其光催化性能可进一步提高,在1 h可见光照射下,对SMX的去除率接近100%,对Rh B的去除率达到99.2%。该复合光催化剂光催化性能提高的原因主要在于复合后光催化剂对可见光的吸收范围增大,且光电分离效果增强。采用活性因子捕获实验,结合LC-MS对光催化SMX所得中间产物的检测得知,h+、·OH和·O2-均为g-C3N4基光催化剂降解SMX和Rh B的活性因子,其中·O2-为最主要的活性自由基。g-C3N4基光催化剂对SMX光降解过程可概括为断键、取代反应、羟基化和氧化反应。通过重复性降解实验以及降解前后光催化剂的结构和形貌表征发现,几种g-C3N4基光催化剂具有较强的结构稳定性和催化稳定性,有利于其在光催化技术中的推广应用。综上所述,本研究制备了几种具有较高光催化降解性能的g-C3N4基光催化剂,解决了传统g-C3N4光催化剂光生电子和空穴易于复合的不足,提高了对水中有机污染物的去除能力,为去除水中污染物提供了新思路。