基于密度泛函理论的第一性原理计算可以成功地预测材料的组成、结构及性能,对于某些特殊材料甚至可以模拟实验无法完成的工作,忆成为现代材料模拟和设计的重要基础和核心技术。随着氢能经济的迅猛发展,储氢材料忆成为全世界的研究焦点。材料的力学性能和结构演变特征与其实用功能密切相关。本文利用VASP计算软件对MgPd3及其氢化物的结构稳定性、力学性能和电子结构以及KBH4储氢材料相变过程的结构转变和电子机制进行了深入地探讨和研究,论文的主要内容归纳如下：1、运用密度泛函理论对α和β-MgPd3合金及其氢化物的结构稳定性和弹性性能进行了理论研究。形成焓的计算结果表明α-MgPd3比p相更稳定,其氢化物的稳定性继续增加。α-MgPd3的弹性常数均比p相大,氢化之后的弹性常数也增大,四个相的弹性模量也表现出类似的大小趋势。它们拥有各向同性的体模量,而剪切和杨氏模量却表现为各向异性。四个相的延展性大小符合α-MgPd3H0.5<α-MgPd3<β-MgPd3H<β-MgPd3的顺序。与p相比较,α-MgPd3的德拜温度更高表明其内部原子成键作用更强,氢化物中有更多的Pd-H键而使德拜温度升高。电子结构表明Pd-Pd键的共价作用比Pd-Mg键强,Pd-H键对MgPd3氢化物的稳定性和力学性能起到至关重要的作用。2、运用第一性原理系统地研究了KBH4储氢材料相变过程中的结构转变和电子机制。结果证明了实验观测到的α-KBH4>β-KBH4>γ-KBH4稳定性顺序,预测的零温下立方→四角→正交结构相变压力合理地符合实验值。微观原子过程表明KBH4结构演变与[BH4]]-团簇的转动、滑移和形变以及K原子的滑移密切相关。随着α→β→γ的相变,KBH4的带隙逐渐变窄,B-H共价键显著减弱而K-H相互作用却有所增强,K-K反键作用和库伦斥力也增强。