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光合微生物燃料电池(Photosynthetic Microbial Fuel Cell,PMFC)是一种利用光合微生物的生物电化学产能装置,可在强化降解废水污染物的同时产生电能,在废水产能方面具有巨大的应用潜力。本研究构建了一种遵循藻昼夜光合/呼吸生长节律的藻菌生物阴极PMFC,可在自维持运行下同步降解土霉素(Oxytetracycline,OTC)、脱氮和产电。利用阴极藻光合产氧/暗呼吸营造的交替好/厌氧条件进行连续硝化/反硝化脱氮(或同时降解OTC),同时光合氧和硝酸盐交替作为阴极电子受体驱动阳极生物电化学强化降解OTC和产电。重点考察系统同步降解OTC、脱氮和产电的效能,综合采用电化学、现代仪器分析和分子生物学技术解析过程的生物电化学和微生物学机理,并尝试通过藻菌阴极修饰来改善PMFC性能。主要结论如下:1.研究了OTC胁迫下,阴极藻菌交替光暗同步硝化/反硝化脱氮和驱动PMFC产电的效能与机理。结果表明:所有OTC浓度测试水平下(5-50 mg/L),由于OTC降解产物介导的阴极向氧和硝酸盐电子转移增强从而使PMFC发电量显著提高,然而电流输出水平的提高与OTC浓度的增加并不成正比;光暗交替运行下,阴极分别施加5mg/L OTC(光照)以及20 mg/L OTC(黑暗)时系统可获得最大功率密度输出,是相同测试条件下不含OTC空白组中所获最大功率密度的1.80和7.50倍。OTC浓度进一步增至50 mg/L时,功率输出并未显著增强。表明阴极OTC的添加极大地提高了系统的功率输出水平,但此强化作用与OTC浓度的增加并不成正比;OTC初始浓度低于20 mg/L可明显加速硝酸盐的去除,但系统发电量与硝酸盐的去除并不会持续增强,由于50 mg/L高OTC胁迫下会对生物阴极微生物群落产生毒性效应;阴极生物电化学进程可促使电解液碱化,加快OTC的光解作用;除了一些OTC耐药细菌外,OTC浓度低于20 mg/L时,一些关于生物阴极电子转移,氮去除和OTC降解有关的优势菌属生长将会受到刺激,但在50 mg/L时被抑制。2.考察了阴极藻交替光/暗脱氮和氧还原驱动阳极生物电化学强化降解OTC和产电的效能与机理。结果表明:50Ω的外部电阻下OTC特定去除率比开路状态增加了61.00%,主要是由于生物阳极中电化学进程可进一步增强OTC的共代谢降解;光照期间光合氧作为阴极高氧化还原电位电子受体可连续驱动阳极电化学反应加速OTC的去除,而黑暗期间作为主要电子受体的硝酸盐并不能达到此种效果;阳极生物膜电催化活性在50 mg/L OTC的高浓度水平下仍能进一步增强;由于OTC降解产物介导的微生物向阳极电子传递增强,所有OTC测试水平下(10-50 mg/L)系统所获最大功率密度分别是不含OTC空白组的1.20、1.76和1.80倍;生物阳极中OTC的存在可选择性富集出一类OTC耐受细菌,在获得电能的同时能够降解复杂有机化合物;在与OTC初试浓度相比时,OTC生物电化学降解过程中抗生素抗性基因(Antibiotic Resistance Genes,ARGs)的产生机制更多要受到阳极细菌群落的影响。3.通过简单的一步电聚合法制备出氧化石墨烯/钴/聚吡咯(Graphene Oxide/Cobalt/PolyPyrrole,GO/Co/PPy)修饰石墨毡电极。结果表明:GO/Co/PPy复合修饰电极具有比Co单独修饰和Co/PPy修饰电极更加优异的氧还原催化活性;由于生物电催化性活性的提高,GO/Co/PPy复合修饰阴极系统最大功率密度可达到空白阴极的4.00倍;GO/Co/PPy复合修饰阴极中进一步施加5-50 mg/L OTC可刺激系统最大功率密度分别提升4.60、3.70、2.90和1.90倍;50 mg/L高OTC胁迫下,OTC降解产物作为阴极电子介体与GO/Co/PPy复合薄膜协同作用下增强的阴极电化学反应可明显刺激相关功能菌的代谢活性,从而覆盖OTC致使的毒性效应;整个运行期间内,GO/Co/PPy复合修饰阴极中硝酸盐的去除速率明显要快于裸生物阴极,且所有OTC测试水平下,OTC特定降解速率可分别提升1.36、1.52及1.30倍,从而强化PMFC产电、阴极脱氮和降解OTC。