磁性稀土催化剂制备及催化臭氧降解医药废水的性能研究

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近年来,高级氧化技术在水处理领域的应用越来越受到重视,而臭氧催化氧化技术则是其一重要的分支。在臭氧催化氧化技术中,催化剂起着关键性的作用。本文通过水解沉淀法成功制备了核壳型磁性三氧化二钆和磁性二氧化铈催化剂,着重考察了两种催化剂对常见医药废水成分(左旋多巴和水杨酸)的催化降解效率。在实验中,通过在单一臭氧氧化体系中投加催化剂研究其催化活性。并对催化臭氧氧化体系的反应因素影响、矿化效率对比、动力学特性研究、反应机理、污染物降解路径及催化协同效应等方面进行了分析讨论,以期为实际应用提供参考。实验首先用单一臭氧氧化技术对常见药物左旋多巴(L-DOPA)进行降解研究。重点考察了pH、初始浓度、臭氧投加量等因素对臭氧氧化降解L-DOPA的影响;成功制备了磁性三氧化二钆催化剂,并对其催化氧化降解L-DOPA的效果进行了研究,结果表明,相比单一臭氧氧化体系,磁性三氧化二钆催化剂/臭氧联用体系能显著提高左旋多巴的矿化率,显示出较好的协同作用,TOC去除率从24.5%提高31.0%。研究还通过表征分析了所制备磁性三氧化二钆催化剂的结构晶型、元素组成及表面官能团能方面,为后续的研究提供参考。其次制备了磁性二氧化铈催化剂,研究其对催化臭氧氧化降解水杨酸(SA)的影响。通过拟一级动力学分析考察了pH、初始浓度、臭氧投加量、催化剂类型及催化剂投加量等因素对臭氧氧化降解SA的影响;表征分析所制备磁性二氧化铈催化剂的微观晶型、元素比例、表面官能团等参数;分析讨论了催化臭氧降解水杨酸可能的降解途径。结果显示,反应60min,相比单一臭氧体系的TOC去除率28.9%,磁性二氧化铈/臭氧联用体系的TOC去除率达到34.4%,提高了废水的可生化性。最后本文通过研究气-液反应的动力学模型来对臭氧降解废水技术提供理论参考。气-液反应速率主要受物理吸收和化学吸收两方面影响,在不同速率的气-液反应动力学模型中,两者对整体反应速率的贡献也不同。通过计算Ha常数(Hatta number)可以判定磁性二氧化铈催化臭氧降解水杨酸属慢速动力学体系。研究建立了磁性二氧化铈催化臭氧降解水杨酸反应(慢速反应)的初始阶段反应速率常数ki的方程,对比表观速率常数ksp讨论了两者受实验因素影响程度大小,以期为催化臭氧降解废水的工艺优化、动力学研究提供数据和参考。
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