本论文合成了一类含非线性生色团的长侧链的聚氨酯和一类聚丙烯酸酯及其与甲基丙烯酸甲酯的共聚物，并对它们的非线性光学性能进行了研究。论文主要内容如下： 1．综述了国内外非线性光学的原理、技术以及非线性光学材料的发展。 2．阐述了分子设计的理论基础，设计合成了十五个单体化合物，六个目标单体分子，利用红外光谱和核磁共振等对化合物结构进行了表征。 3．采用缩聚的方法合成了一系列含非线性长侧链的聚氨酯，并通过¹H-NMR、FT-IR、UV和VPO等方法对聚合物的结构进行了表征。 4．采用自由基聚合法，对三个目标单体进行了聚合，详细研究了聚合条件（温度、溶剂、时间）对聚合的影响。并将目标单体与甲基丙烯酸甲酯共聚，通过¹H-NMR、FT-IR、UV和GPC等方法对聚合物的结构进行了表征。 5．利用Z-扫描技术对目标单体及其聚合物的非线性光学性能进行了研究，发现它们都有较好的非线性光学性能。对它们的非线性吸收和非线性折射进行拟合，计算得到非线性吸收系数β、折射率n以及三阶非线性系数X³，并探讨了分子结构和材料性能之间的关系。 6．对三个单体化合物和部分聚合物进行了光限幅效应研究，发现它们有较好的限幅效应，并对光限幅机理进行了分析和讨论。