为解决废水处理过程中能耗高以及光催化剂需额外光激发才可产生稳定的电子与空穴的问题,本研究制备了低成本且催化性能较好的光电催化剂,在传统的光催化技术、微生物燃料电池与膜生物反应器的基础上,构建自偏压式光电催化燃料电池系统与催化膜生物燃料电池系统,在室内光照条件下实现低能耗、高效率地降解各类污染物,研究内容如下:(1)通过溶胶凝胶、浸渍涂覆方法制得TiO2/g-C3N4二元复合异质结光电催化阳极,碳纤维布负载铂纳米粒子阴极,构建自偏压式光电催化燃料电池。室内自然光激发光电催化剂产生电子与空穴,且电子在g-C3N4与TiO2异质结间内建电场的驱动下发生转移,并活化氧气产生活性氧,用于罗丹明B(RhB)氧化降解,同时电子传递亦促进电子与空穴分离。研究发现该系统在室内自然光照(68 Lux)、低温条件下阳极室内仍可高效降解RhB(97.5%,1.5 h)并产电(0.6 V,1000 Ω),单位时间、单位催化剂 TiO2/g-C3N4去除 114 mg·g-1·h-1RhB,远高于传统光电催化燃料电池无额外光照时的电压与污染物去除率,总能耗仅为0.0085 KW h L-1。(2)为了低能耗且高效地同时降解不同种类污染物,应用TiO2/g-C3N4与W03/W分别作为阳极与阴极,构建自偏压式光电催化燃料电池系统。相比于传统方法,该系统在无外加光照与外加偏压条件下,阳极室内电子活化氧气产生自由基,用于氧化降解污染物,如4h降解RhB(～75%)、三氯生(TCS,～92%)或黄连素(BBR,60%),阳极电子传递至阴极还原硝态氮(N03--N,～80%),单位时间、单位催化剂TiO2/g-C3N4分别去除33 mg·g-1·h-1 RhB 与 5600 mg·g-1·h-1 NO3--N,200 mg·g-1 h-1 TCS 与 5600 mg·g-1 h-1 NO3--N,131 mg·g-1·h-1 BBR 与 5600 mg·g-1·h-1 NO3--N,污染物去除能耗均为 0.0228 KW·h·L-1。(3)在室内微弱自然光照条件下,为了进一步促进光电催化剂电子自发产生与转移,在二元异质结光电催化剂基础上,制备p、n型半导体与导电基质复合的三元异质结光电催化剂rGO/ZnIn2S4/g-C3N4。在可见光照条件下对比自偏压光电催化燃料电池系统对TCS的降解率,30min时三元异质结光电催化电极(83%)优于二元(52.3%)与一元(ZnIn2S4,35%;g-C3N4,18%)。单位时间、单位催化 rGO/ZnIn2S4/g-C3N4可去 780 mg·g-1·h-1 TCS,能耗仅为0.0120KW·h·L-1。室内自然光条件下,该三元复合光电催化剂中ZnIn2S4与g-C3N4界面间形成p-n异质结,异质结间电子自发转移,rGO作为电子传递载体加速电子传递,有利于电子与空穴分离。(4)在光电催化作用的基础上,应用聚苯胺改性滤布负载产电微生物作为阳极以提高系统内偏压;制备三元g-C3N4-Fe-Co复合催化膜促进催化剂与污染物之间的接触作用,构建具有产电与去除污染物双重作用的催化膜生物燃料电池系统,在系统运行过程中,阴极负载g-C3N4-Fe-Co的电池电压(0.5-0.4 V)优于对照组1(聚苯胺改性滤布阴极,0.2 V),与负载等量Pt-C催化剂的对照组2(0.5-0.3 V),最大功率密度分别为对照组1与2的38.5与2.4倍。COD与NH4+-N去除率分别为95.0±2.5%与85.0±2.5%,单位时间、单位催化剂 g-C3N4-Fe-Co 可去除 1024 mg·g-1·h-1 COD 与 137 mg·g-1 h-1 NH4+-N,能耗为0.0137KW·h·L-1。且所使用的阳极材料、阴极材料、g-C3N4-Fe-Co材料成本分别降低约100倍,5倍、10倍。综上所述,本研究制备了具有较好光电催化性能的二元或三元复合光电催化剂,如TiO2/g-C3N4、WO3/W、rGO/ZnIn2S4/g-C3N4 或 g-C3N4-Fe-Co,构建自偏压光电催化燃料电池系统或催化膜生物燃料电池系统。室内自然光条件下,复合光电催化剂间自生内电场驱动电子自发转移,活化氧气产生自由基降解各种典型污染物。