热障涂层（TBC）已经在航空发动机和燃气轮机上实现工程应用,其中以ZrO₂为主要成分的YSZ涂层应用最为广泛。电子束物理气相沉积（EB-PVD）技术是制备TBC的主要方法之一,特别是其柱状晶结构有效减小了涂层在服役过程中的热应力而使其具有超长寿命。传统的实验研究方法存在周期长、成本高的缺点,也无法揭示内在物理机制,因此以动力学模特卡洛（KMC）方法为代表的数值模拟广泛应用于EB-PVD沉积过程的理论研究工作以用于揭示涂层沉积过程和改进生产工艺。然而,缺乏KMC模拟所必需的势函数是进行ZrO₂沉积过程模拟的主要障碍之一。本论文首先采用第一性原理方法并结合分子动力学方法拟合出ZrO₂势函数,进而建立了基于KMC的EB-PVD沉积ZrO₂涂层理论模型,然后采用该模型研究了EB-PVD工艺参数对所制备涂层组织结构和形貌的影响。本文首先利用第一性原理方法对ZrO₂超胞进行结构优化,同时利用粗粒化方法对超胞模型降维简化,建立粗粒化ZrO₂模型。为了拟合获得适用范围更广的势函数,在第一性原理优化的模型基础上对模型施加应变再次优化得到了多种应变下的稳健ZrO₂结构。由于势函数拟合是基于模型结构,考虑到高温环境会对ZrO₂产生扰动,促使模型结构发生改变从而引发势函数变化。因此采用从头算分子动力学（AIMD）方法,在高温下对结构进行驰豫。基于以上第一性原理计算及AIMD结果计算获得ZrO₂的径向分布函数,然后根据无应变状态下的径向分布函数,利用玻尔兹曼反演获得多态迭代玻尔兹曼反演计算的初始势函数输入值,结合分子动力学计算并经结构调整后得到最终势函数离散表。为了验证势函数的正确性,采用所拟合初始势函数对初始结构进行了弛豫,并通过对比弛豫前后的结构以保证势函数的良好正确。采用微动弹性带理论（NEB）计算了ZrO₂粗粒化粒子在最小能量路径方向的扩散激活能,揭示了EB-PVD沉积ZrO₂涂层时的可能的粒子扩散路径和能量变化特性。计算结果显示体内扩散所需要的能量总体上高于表面扩散,这表明后者是EB-PVD沉积过程中ZrO₂粒子的主要跃迁方式。这归因于体内粒子受周边粒子束缚,限制了该粒子的迁移,导致跃迁所需要克服的能量更多。其次,不论粒子发生表面扩散还是体内扩散,由于跨越层间较之于层内路径更远,所以层间跃迁能垒较大。通过对比矩阵坐标及模型的堆积方式,建立了矩阵坐标与实际坐标的转换公式。最后,采用阴影效应及动量机制模型结合KMC方法建立了EB-PVD沉积ZrO₂热障涂层理论模型。采用所建立的数值计算模型研究了温度、粒子初始动能及沉积速率对EB-PVD沉积ZrO₂涂层组织结构和形貌的影响规律并分析了内在机制。模拟的涂层形貌与实验结果在大部分情况下基本一致。结果显示随着温度升高和初始动能增加,孔隙率均逐渐减小。然而,提高沉积速率会使孔隙率轻微升高,但影响较温度和粒子初始动能弱。温度升高、初始动能增加能够有效促进柱状晶尺寸的增长,沉积速率对其尺寸影响较弱。最后分析了模拟结果与实验结果产生差异的原因。