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苯酚是重要的化工中间产物,主要用于树脂、纤维和医药领域。近年来,寻求温和环保的苯酚生产方式是催化领域的一大热门。因此,苯直接催化氧化制取苯酚的方法一直备受关注。本课题主要研究以金属钒为活性中心,充分利用水热合成方法的优点,改进催化剂的催化性能,提高催化剂的稳定性,寻求最优反应条件,得到较高的苯的转化率和苯酚选择性。具体研究工作如下:(1)研究了以VO(acac)2为前驱体,以葡萄糖为碳源通过水热合成方法制备的新型催化剂VxOy@C,并对该催化剂进行XRD、FT-IR、SEM、TEM、BET、EPR、DR UV-vis等一系列表征。钒氧化物(多为四价钒和五价钒)与碳形成复合体催化剂VxOy@C,是直径为2μm10μm的碳微球结构,且其比表面积、孔径和孔体积均很小。该催化剂催化苯羟基化反应,以冰醋酸为溶剂,采用分子氧为氧源,多相催化氧化制取苯酚,对制备条件如:前驱体加入量、水热合成温度、水热合成时间进行了考察并对反应条件进行了优化。同时在最优制备条件和最优反应条件下,对比了采用不同前驱体制备的VxOy@C催化剂的催化性能。以NH4VO3为前驱体的VxOy@C催化剂(所含钒物种多为四价钒和五价钒),表现为不规则颗粒状结构。该催化剂催化该反应时虽然表现出较好的活性,但催化剂重复性能不佳。以VO(acac)2为前驱体的VxOy@C催化剂催化该反应不仅具有较好的催化活性,而且重复使用两次后其催化活性依然稳定。(2)研究了用葡萄糖通过水热碳化包裹在溶胶凝胶法制备的V/SiO2催化剂表面,然后在氩气气氛下热处理的方法制备出的C/V/SiO2催化剂,并采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、BET、EPR、DR UV-vis等一系列表征对催化剂的形貌特征、表面物理性质及金属钒的价态进行探究。经葡萄糖碳化包裹后的C/V/SiO2催化剂中钒的价态多为四价钒氧化物。因其外部无规则包裹直径为20 nm50 nm的碳棒结构,故其比表面积小于V/SiO2催化剂,但其孔径和孔体积均略大于V/SiO2催化剂。该催化剂在以冰醋酸为溶剂,分子氧为氧源的条件下进行苯羟基化反应。除优化制备条件和反应条件外,针对催化剂的稳定性进行了重点研究。实验证明,经最优制备条件所得催化剂在最优反应条件下催化苯羟基化反应,苯的转化率为9.08%,苯酚的选择性为100%。重复使用三次,苯的转化率均可达6%,苯酚的选择性为100%。可一定程度改善V/SiO2催化剂无法重复使用的问题。