碳化硅的合成及其在CO和C3H6体系氧化反应中的应用

被引量 : 0次 | 上传用户:brinsh
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
根据新欧洲驾驶循环的测试,汽车在冷启动的前200s,尾气排放的CO和HC可占总排放量的60%-80%,要解决汽车冷启动排放问题,一般采用催化剂前置技术或者在发动机排气歧管出口处直接装一紧耦合净化器,可以起到瞬间起燃,有效降低汽车冷启动排放。但这也使得尾气净化催化剂所处的工作温度长时间处于900-1000℃,甚至可能更高。现目前采用的催化剂涂层载体为γ-Al2O3,如此的高温会导致γ-Al2O3载体发生相变生成α-Al2O3,比表面积大大降低(一般低于10m2/g),使表面负载的活性贵金属组分聚集烧结而活性明显下降。防止高温下γ-Al2O3发生相变和贵金属烧结的方法,通常是在涂层材料中添加稀土金属或碱土金属等,但是更为有效的途径应当是:寻找一种高温下热稳定性好、比表面积高的新型载体来替代目前使用的γ-Al2O3载体。而碳化硅具有良好的化学稳定性、高的机械强度和硬度,以及良好的导热导电性能,作为催化剂载体具有明显的优势,因此有望成为新的催化剂载体材料,应用于汽车尾气净化。但是在工业实际应用中却还没出现以碳化硅为载体的催化剂,主要是因为各种商业方法生产出来的碳化硅的比表面积都很低,目前文献报道了一些高比表面积碳化硅的研究制备方法,常用的有碳模板法、溶胶-凝胶法以及聚碳硅烷裂解法等。在这些方法中,溶胶-凝胶法成本相对较低,将来有望应用于工业化生产。但目前这种碳化硅的合成方法,其本身还是存在原料贵、制备过程复杂的问题。本研究试图以廉价的蔗糖和硅酸钠为原料,盐酸为体系酸度调节剂,硫酸为催化剂,使其形成硅混合溶胶,通过简单快速的溶胶-凝胶过程制备出碳化硅前驱体,然后将前驱体在氩气气氛下,碳热还原制备出高比表面积的碳化硅,并将其作为载体,负载上活性组分Pd,制备负载型Pd催化剂,同时选用CO和C3H6混合气为模型反应,考察催化剂的性能及各种制备因素对Pd/SiC催化剂活性的影响,取得了以下研究结果:1.在碳化硅前驱体的制备及碳热还原反应研究中发现:溶胶中n(C)/n(Si)/n(S)=3.00:1:0.44时,所制备的前驱体在1350℃下还原10h,得到的碳化硅的比表面积可达235m2/g,孔体积达0.46cm3/g。2.以合成的SiC为载体,制备Pd/SiC催化剂,同时选用CO和C3H6混合气为模型反应,考察催化剂的催化性能。研究发现,Pd/SiC催化剂对CO和C3H6的氧化反应,其催化活性不高,主要是由于Pd在SiC上的分散度较低的缘故。3.在考察助剂CeO2对Pd/SiC催化剂活性影响的研究表明:CeO2的添加可以显著提高催化剂的活性,当催化剂采用分步浸渍法制备,预还原温度为200℃,且CeO2的负载量为2wt.%时,催化剂活性较高,其中,CO的最低完全转化温度为210℃,C3H6的最低完全转化温度为215℃。催化剂活性的提高主要是由于CeO2的加入提高Pd在催化剂表面的分散度,且与活性组分Pd产生一定的相互作用的缘故。4.在考察铈锆同时引入对Pd/SiC催化剂活性影响的研究中发现,将Zr4+掺入到CeO2的晶格中,形成的铈锆固溶体能提高CeO2的氧化还原性能,阻止CeO2的烧结。与单纯添加铈所制备的催化剂相比,铈锆的同时引入,进一步提高Pd的分散度,并与活性组分Pd产生更为强烈的相互作用,从而提高了催化剂的活性,其中,CO的最低完全转化温度为195℃,C3H6的最低完全转化温度为200℃。
其他文献
文章通过对2006—2010年的样本统计,运用多元回归及相关性检验,发现长期资产减值准备计提跟企业盈余管理水平并不显著相关,认为新准则抑制盈余管理空间的效果有限,上市公司有
本文通过系统检验经理个人特征与基金业绩、投资风格的关系,发现:(1)年龄、基金从业经验、海外从业经验、教育程度、CPA/CFA资格、理工&财经双专业是代表基金经理风险态度的
以某轿车白车身为研究对象,基于有限元和静动态理论,在HyperMesh软件中,对白车身焊点进行合理描述,建立了白车身有限元模型.用MSC.Nastran软件对白车身进行了模态模拟分析,得
本文根据美国“2020工程师”计划的《愿景报告》,在评介未来工程实践大背景与工程师关键特征的基础上,提出新世纪工程教育应予关注的六个方面:工程的社会认可、跨学科与知识
科技进步与经济发展是紧密联系的,在国际贸易和国际贸易学的发展历程中,渗透着科技进步的影响.经济全球化是现代科技革命的必然结果,随着知识经济和网络时代的到来,科技进步
文章采用结构化的程序和方法对国内近期的城镇化研究状况进行了考察和评估。通过选择和甄别2010年度国内核心期刊所有"城镇化"主题的论文,确认了93篇与城镇化研究相关的文章
现金流量的生产过程是企业经营活动整个过程中的关键。现金流量的状况是企业的价值和企业经营状况的直观体现。对企业来说,控制现金流量可以加强财务监控,降低财务风险,避免
从顾客感知的视角出发,构建了一个以顾客维系策略为前导变项,以顾客价值、顾客信任、顾客满意为中介,以顾客忠诚为结果的概念模型。针对国内商场服务业的实证分析表明:消费者
<正>"你了解中国吗?了解中国共产党吗?"在2013年10月8日开幕的第65届法兰克福国际书展上,作者王乃波在其英文版《基层党建工作新格局》著作中,以叠问开篇向世界打开一扇了解
<正>20世纪50年代中期以后,中国数学史界有过一场关于圆周率π=3927/1250作者的争论,争论由孙炽甫的一篇论文引起,焦点是圆周率π=3927/1250的作者是刘徽还是祖冲之,主要涉及