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氨基甲酸酯类化合物在农药、医药领域,以及作为有机合成的中间体有着极其广泛的用途。传统的主要合成方法为光气法,存在环境污染。而以绿色化学品碳酸二甲酯代替光气与胺类化合物合成氨基甲酸酯类化合物,避免了光气法的诸多缺点,具有反应条件温和,催化体系简单等优点,此外,如果将副产物甲醇作为原料,结合甲醇氧化羰化法制备碳酸二甲酯工艺路线,则有望做到化工过程的“零排放”,实现原子经济。本论文采用碳酸二甲酯与正丁胺反应合成正丁基氨基甲酸甲酯,并对反应进行了初步研究。
借助于红外光谱、核磁共振波谱、气相色谱-质谱等测试手段对反应的主产物正丁基氨基甲酸甲酯和三个N-甲基化副产物分别进行了定性分析,此外,利用气相色谱对主、副产物进行了定量分析。
选用Pb类化合物作为催化剂,考察了对反应的催化性能。以活性最好的醋酸铅为催化剂,优化了催化剂用量、反应温度、反应时间、原料配比等反应条件,在适宜的反应条件下,主产物正丁基氨基甲酸甲酯产率达到96.34﹪。另外,利用X射线衍射仪,对醋酸铅催化剂失活的原因进行了研究,发现醋酸铅催化剂的失活是由于反应过程中生成的副产物甲醇,与醋酸铅发生了反应,引起了醋酸铅催化剂的变化,导致了催化剂的失活。
以活性炭为载体,采用浸渍法制备了一系列不同活性组分的负载型催化剂,考察了它们对反应的催化性能。选用活性最高的MnCl2/AC催化剂,优化了反应条件,在适宜的反应条件下,正丁基氨基甲酸甲酯产率达到96.5﹪此外,考察了不同载体对催化剂催化性能的影响,发现中性载体有利于提高催化剂的催化活性。