【摘 要】
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当前,苯酚废水对生态环境和人体健康的危害逐渐进入人们的视野。相较于其他基于过硫酸盐的高级氧化技术,生物炭活化过硫酸盐高级氧化技术在处理难降解有机物污染物苯酚方面表现优异,具有降解效率高、对环境友好、无二次污染等优点,且生物炭的改性条件丰富,制备原料来源广泛,常见的农业废弃物和市政废物都能作为生物炭的原料。因此,生物炭活化过硫酸盐高级氧化技术不仅能够实现有机污染物的降解处理,其制备原料的使用还能实现
【基金项目】
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国家基金委青年科学基金项目“核壳化炭基零价铁制备及其活化过硫酸盐去除地下水苯酚机理研究（41907168）”；
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当前,苯酚废水对生态环境和人体健康的危害逐渐进入人们的视野。相较于其他基于过硫酸盐的高级氧化技术,生物炭活化过硫酸盐高级氧化技术在处理难降解有机物污染物苯酚方面表现优异,具有降解效率高、对环境友好、无二次污染等优点,且生物炭的改性条件丰富,制备原料来源广泛,常见的农业废弃物和市政废物都能作为生物炭的原料。因此,生物炭活化过硫酸盐高级氧化技术不仅能够实现有机污染物的降解处理,其制备原料的使用还能实现废弃物资源化利用,达到“双赢”的目的。我国每年有高达2亿吨沼渣产生,为减轻当前沼渣难处理的问题,本文选取农村粪便沼渣为原料,通过高温热解并用HCl改性制备了改性前后沼渣生物炭,并利用SEM、TEM、XRD、Raman、BET、XPS和FTIR仪器对材料进行表征分析。以苯酚和含酚焦化废水作为目标污染物考察了材料活化过硫酸盐的降解性能,并研究体系在活化剂投加量、过硫酸盐投加量、初始p H值、污染物初始浓度和无机阴阳离子等不同影响因素下对苯酚的降解效果。结合表征分析和淬灭实验等工作,探讨活化体系降解苯酚的反应机理,最后考察了材料循环利用能力。取得如下结论:（1）通过管式炉800℃高温热解并采用稀HCl改性得到改性沼渣生物炭ZBC-800。酸改性后ZBC-800的比表面积增大,石墨化程度提高,表面官能团更加丰富,增强了沼渣生物炭表面传递电子的能力,且改性后材料表面C=O含量增加有助于激活PS,提高降解有机污染物的能力。（2）在苯酚溶液初始浓度为50 mg/L,溶液初始p H值为6.80,活化剂投加量为0.5 g/L,PS投加量为0.25 g/L（PS与苯酚物质的量比为2:1）,反应120 min的条件下,ZBC-800活化PS体系对苯酚降解率达到91.58%,实现对苯酚的高效降解。ZBC-800在循环使用3次后活化PS对苯酚的降解率仍可达到75.23%,具有较强的循环利用性。在ZBC-800投加量为8.94 g/L、PS投加量为0.5 g/L,初始p H=3的最佳实验条件下,反应120 min时ZBC-800活化PS体系对含酚焦化废水TOC去除率高达86.09%,表明ZBC-800活化PS体系具备实际应用于含酚焦化废水处理的能力。（3）ZBC-800活化PS体系对污染物苯酚的降解率随着ZBC-800投加量增大而增大,但高浓度的PS由于自由基之间的相互淬灭,会导致降解率下降。当体系初始溶液p H值在4.10至10.00范围内ZBC-800活化PS均表现出良好活性。Cl-、SO42-、NH4+、NO2-和NO3-的投加对体系降解苯酚最终效果无明显影响,表明ZBC-800活化PS具有较强的抗干扰能力与普适性。（4）ZBC-800活化PS降解苯酚主要是通过~1O2和电子传递的非自由基途径,其中可能存在两种反应路径。第一种反应路径是ZBC-800的sp2石墨碳骨架作为活化反应中电子传递的媒介促进PS的水解产生~1O2氧化降解污染物苯酚。第二种反应路径是以ZBC-800表面的C=O为活性位点活化PS产生~1O2并攻击目标污染物苯酚形成中间产物对苯醌以完成体系对苯酚的降解。
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