引入、调控缺陷来制备功能化石墨烯已成为当前研究热点,但现有研究仅针对其功能性或单一缺陷作用下的力学性能,无法反映多缺陷耦合对力学性能的影响。为此,本文基于分子动力学方法,系统研究了本征缺陷与外引入缺陷耦合作用下石墨烯的断裂行为,主要研究内容包括:针对本征缺陷与外引入缺陷耦合作用下石墨烯的断裂行为,研究了空位、裂纹及拓扑缺陷与环氧基、羟基等官能团对石墨烯的耦合致裂行为。结果表明,石墨烯的断裂行为与缺陷种类、浓度和官能度等具有强相关性。在相同条件下,环氧基对断裂的主导作用最强,其次为裂纹、Stone-Wales拓扑缺陷和羟基。基于对缺陷有序分布模型的拉伸模拟,量化了不同缺陷主导断裂时缺陷浓度、官能度的相对临界比值,并利用无序分布模型进行了验证。此外,环氧基主导的断裂模式与其官能度有关,官能度过大或过小都会呈现明显脆性断裂特征;当官能度为某阈值时,会呈现明显韧性断裂特征;而羟基主导的断裂均呈现脆性模式。针对晶界与外引入缺陷对石墨烯的耦合致裂问题,研究了晶界和环氧基、羟基等官能团耦合作用对石墨烯断裂行为和力学性能的影响。结果表明,对断裂行为而言,晶向角影响较小,而拉伸方向、晶界和官能带的相对位置影响较大;垂直晶界拉伸时,断裂由晶界主导;而平行晶界拉伸时,起裂位置由官能带主导,但扩展方向具有一定随机性;当官能带与晶界平行时,断裂均由官能带主导;当相互垂直时,断裂取决于官能团种类。对力学性能而言,晶向角对强度无明显影响,但极限应变随晶向角增大而增大;平行晶界拉伸时的强度和应变比垂直晶界拉伸时要大;强度和极限应变随着官能带与晶界夹角的增大而增大。研究结果可为石墨烯的理论研究和技术开发提供借鉴和参考。