有机电致发光器件(organic light-emitting devices,OLEDs)是公认的新一代固态照明和显示技术,有着传统技术无可比拟的优势。然而,作为白光器件三基色的蓝光和红光材料还存在着一定的缺陷,不能满足市场对高效率、全彩色显示、较高使用寿命器件的需求。过渡金属配位化合物由于中心金属原子的强自旋-轨道耦合效应,使其在高效有机电致磷光材料领域有着广阔的应用,有关过渡金属配位化合物光电性质的研究一直是近十几年的热点。本文选取了两种具有一定优异磷光性能的过渡金属配合物分子,从理论上对配合物分子添加供电子的氨基进行一定的结构修饰,使用密度泛函和含时密度泛函方法计算研究氨基修饰对配合物分子光电性质的影响,理论计算主要包括对修饰后的配合物分子结构进行优化、各分子轨道能量的计算、振动频率的分析、自然键轨道成分的分析、基态分子吸收光谱性质以及激发态分子磷光光谱的模拟以及磷光效率的预测等。具体的研究内容如下:(1)对蓝光铱(Ⅲ)配合物FIrpic关注较少的吡啶甲酸配体添加二甲氨基,以期改善其较低的发光效率和较低的稳定性。结果表明二甲氨基的引入有利于促进FIrpic中π电子的离域、提高LUMO能级,增强了空穴注入与转移的能力。此外,可以预测FIrpic的磷光量子产率将会提高;(2)对红光铂(Ⅱ)配合物Pt N3N-ptb添加二苯氨基,以期改善其不高的红光发射色纯度。结果表明当二苯氨基添加至特定的取代位置后,可以预测Pt N3N-ptb的磷光发射光波长将发生红移,且磷光发射效率也将改善;(3)探究具有电子传输性能的硫铁化合物作为过渡金属配合物发光材料基底时对分子光电性质的影响。计算结果预测当过渡金属配合物发光材料与硫铁化合物具有Fe3S2性质的部分将产生较大的相互作用,可能影响配合物分子在电致发光方面的性能。本文的研究可以为高效率的蓝色磷光材料和高色纯度的红色磷光材料的设计合成提供一定的思路,同时为硫铁化合物作为电致发光器件电子传输材料使用更深入研究的前期铺垫。