磁性污泥生物炭对模拟废水中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的去除机理研究

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本研究主要采用生活污泥和零价纳米铁为原材料制备磁性污泥生物炭,应用于模拟废水中的Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)的去除。Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)是一种具有代表性的水体有毒污染物,对动植物有很大的危害作用。因此,如何有效地处理含Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)废水,已成为当今的热点话题。由于铬和砷污染在水体中具有持续性、富集性、强烈的毒性和致癌性。目前,处理Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)废水有很多方法,包括氧化还原沉淀、离子交换、生物方法和吸附法等。吸附方法具有操作简便、效率高,运行稳定,成本低的优点,因此本文采用吸附法去除模拟废水中Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)。通过对初始pH值、生物炭的用量、初始Cr(Ⅵ)浓度、振荡时间和初始温度进行了实验研究,结果显示五个因素对Cr(Ⅵ)和Crtotal去除都有显著的影响,且Cr(Ⅵ)去除优于Crtotal。这表明,大量Cr(Ⅵ)先被还原成Cr(Ⅲ),然后再通过吸附被去除。Langmuir模型可以更好地描述Cr(Ⅵ)的去除,而Crtotal的去除更符合Freundlich模型。准二级动力模型R2大于0.99,说明Cr(Ⅵ)和Crtotal的去除与准二级动力学模型更符合。此外,Cr(Ⅵ)和Crtotal的去除也是自发吸附过程,以化学吸收为主。SEM-EDS、XRD、XPS和FT-IR等表征结果显示,还原Cr(Ⅵ)的电子供体可能是Fe2+、Fe0和生物炭中形成有机体。去除Cr(Ⅵ)和Crtotal的速率控制分别是液膜扩散/颗粒内的扩散/化学反应。此外,还研究了Cr(Ⅵ)还原时可能存在的化学反应。通过实验探讨磁性污泥生物炭对As(Ⅴ)的去除机理,结果显示在适当的条件下,磁性污泥生物对As(Ⅴ)有很强的吸附力,当pH=2时,磁污泥生物炭的吸附力可达4.229mg/g去除率能达84.57%。通过磁性污泥生物炭对As(Ⅴ)的吸附数据进行准一级动力学和二级动力学模型拟合。拟合系数R2都大于0.9,准一级动力学和准二级动力学的拟合理论吸附值分别为4.717mg/g和4.431mg/g。等温线的拟合结果与Freundlich模型更符合。热力学数据显示,吉布斯的自由能(ΔG)变化为负值,表明这一反应是自发和吸热反应的过程,温度上升有利于反应的进行。SEM-EDS、XPS、GC-MS、XRD和FT-IR等表征结果显示,磁性污泥中的Fe2+、Fe0和生物炭中的有机物在去除过程中参与了As(Ⅴ)反应过程。并且通过对溶液结晶体分析发现这表明As(Ⅴ)先被生物炭吸附然后还原为As(Ⅲ)和As-O,然后生物炭以吸附As(Ⅲ)和As-O为主而先被去除。提出了As(Ⅴ)去除的两个阶段的机理分析。
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