【摘 要】
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近年来,工业、农业等行业的发展引发了严重的水污染问题,在排放的污水中存在的大量的有机物、重金属等有害物质,已经威胁到了人类的生命健康和生存环境,因此发展有效的水处理技术是解决水污染问题的主要途径之一,以保证环境安全。光催化技术因其具有低能耗、无二次污染、易操作等优势,在水处理领域被广泛应用。在众多光催化剂中,Cd S以其较窄的禁带宽度和可见光内响应的特性而脱颖而出,具有较高的光能转化效率。然而,C
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近年来,工业、农业等行业的发展引发了严重的水污染问题,在排放的污水中存在的大量的有机物、重金属等有害物质,已经威胁到了人类的生命健康和生存环境,因此发展有效的水处理技术是解决水污染问题的主要途径之一,以保证环境安全。光催化技术因其具有低能耗、无二次污染、易操作等优势,在水处理领域被广泛应用。在众多光催化剂中,Cd S以其较窄的禁带宽度和可见光内响应的特性而脱颖而出,具有较高的光能转化效率。然而,Cd S存在光生电子空穴对容易复合和光腐蚀等缺陷,而且在水溶液中呈悬浮状态,难以回收;ZnxCd1-xS固溶体可有效改善Cd S的缺陷,减少有毒金属Cd的使用并提升催化性能,但仍存在回收困难的问题。MnxZn1-xFe2O4具有良好的磁性能,MnxZn1-xFe2O4结合葡萄糖制备的MnxZn1-xFe2O4/C磁性基体具有更好的稳定性和表面吸附能力,故在保持Cd S和ZnxCd1-xS固溶体活性的前提下,将Cd S和ZnxCd1-xS固溶体分别与MnxZn1-xFe2O4/C复合,制备可磁回收的复合磁性光催化剂。通过水热法制备MnxZn1-xFe2O4,然后以葡萄糖为碳源进行二次水热制备MnxZn1-xFe2O4/C磁性基体,最后采用化学沉淀法制备了MnxZn1-xFe2O4/C/Cd S。以罗丹明B（Rh B）为降解目标,研究MnxZn1-xFe2O4/C与Cd S的不同质量比（5～25:100）的光催化活性的影响,对最优样进行结构性能表征。结果表明,Cd S为面心立方晶体结构,包覆碳的MnxZn1-xFe2O4为四方晶体;由于MnxZn1-xFe2O4/C表面存在官能团,易与Cd S颗粒有效结合,形成的MnxZn1-xFe2O4/C/Cd S具有较大的比表面积(96.20 m2·g-1),有助于Rh B分子的吸附;MnxZn1-xFe2O4/C和Cd S之间存在电子转移现象,使得MnxZn1-xFe2O4/C/Cd S的禁带宽度减小到2.24 e V;当MnxZn1-xFe2O4/C和Cd S的质量比为10:100时,MnxZn1-xFe2O4/C/Cd S的光催化活性最优,光照140 min时对Rh B的降解率为97.8%;MnxZn1-xFe2O4/C/Cd S的饱和磁化强度为2.17 emu/g,在外加磁场作用下回收,第五次使用时降解率仍能达到85.5%。用Zn元素对Cd S进行改性,采用化学沉淀法制备ZnxCd1-xS固溶体。测试结果表明,随着x值增加,ZnxCd1-xS固溶体的XRD衍射峰和禁带宽度逐渐由Cd S偏移至Zn S,说明所制备的样品为禁带宽度可调的ZnxCd1-xS固溶体,而不是Cd S与Zn S的简单混合;当x=0.8时,所制备的Zn0.8Cd0.2S固溶体的光催化活性最佳,光照90 min对Rh B的降解率为98.5%,相比Cd S缩短了40 min;Zn0.8Cd0.2S固溶体为具有大比表面积的纳米孔结构,比表面积为154.59 m2·g-1;Zn0.8Cd0.2S固溶体的禁带宽度增加了0.44 e V,但电子空穴对复合率下降,导带和价带位置变化使得其氧化还原能力增强,最终促进增加光催化活性。为了获得更高光催化性能的复合磁性光催化剂,采用水热法和化学沉淀法制备MnxZn1-xFe2O4/C/Zn0.8Cd0.2S,并研究MnxZn1-xFe2O4/C和Zn0.8Cd0.2S不同质量比（5～25:100）对光催化活性的影响。经过测试表明,质量比为20:100的MnxZn1-xFe2O4/C/Zn0.8Cd0.2S对Rh B的降解率最高,在光照90 min内对Rh B的降解率达92.6%,而相同时间内MnxZn1-xFe2O4/C/Cd S仅为84.8%,MnxZn1-xFe2O4/C/Zn0.8Cd0.2S的活性明显提升;MnxZn1-xFe2O4/C/Zn0.8Cd0.2S的比表面积提高到169.11 m2·g-1,而且较大的孔径和孔体积有助于吸附分子尺寸为1.59×1.18×0.56 nm的Rh B分子;VSM测试表明MnxZn1-xFe2O4/C/Zn0.8Cd0.2S的饱和磁化强度为4.19 emu/g,有利于进行磁回收;在五次使用后,对Rh B的降解率仍能达到86.9%,说明所制备MnxZn1-xFe2O4/C/Zn0.8Cd0.2S是一种具有良好磁性能且稳定、高效的复合磁性光催化剂。
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