论文部分内容阅读
卤氧化铋BiOX（X=Cl,Br,I）作为一种极具研究价值的光催化剂,因其特殊的层状结构,在光催化降解方面的卓越表现,越来越受到科学家们的关注。其中BiOBr光催化剂,相比于BiOCl有着更窄的带隙,相比于BiOI又有着更好的稳定性。但是BiOBr本身光生电子-空穴对的迁移能力较差,复合率较高,其光催化活性有待提高。所以本文选取BiOBr作为研究的主体,通过与其他材料复合的方法,提高光生电子-空穴对的分离,达到提升光催化性能的目的,并通过理论计算模拟的方法,研究掺杂对BiOBr结构的改变,进而分析其掺杂改性的可能性。本文的主要工作可以分为以下几点:1.通过溶剂热法合成了由纳米片自组装而成的花状BiOBr,并使用水热回流法,使得CdS纳米颗粒均匀地在BiOBr表面生成。调节原料中Cd与Bi的原子比,合成了一系列复合催化剂。将金霉素作为目标污染物在可见光下进行降解,结果发现与纯相光催化剂对比,CdS/BiOBr复合催化剂光催化效果得到显著提升。Cd:Bi为1:1时,光催化的效果最好,在40分钟对浓度为20 ppm的金霉素去除率达到86.8%。通过捕获实验进一步探究了复合催化剂降解金霉素的机理,结果发现在降解过程中h+、·OH和·O2-共同发挥着作用。复合催化剂光催化效果的提高,是因为CdS与BiOBr之间形成了异质结,促进了光生电子空穴对的分离与转移。2.通过水热法合成了碳量子点,并使用简单的常温沉淀法,使其与纳米片状的BiOBr复合。调节CQDs加入的量,合成了一系列复合催化剂。合成的光催化剂在可见光下对目标污染物金霉素、四环素和罗丹明B进行降解,测试其光催化性能。结果表明,CQDs的加入对BiOBr的光催化效果有所提升,CQDs加入量为3 mL（4.7 wt%）的光催化剂表现出对目标污染物最好的去除效果。通过捕获实验进一步证实了,在降解过程中,h+发挥着主要的作用,同时·O2-协同对污染物进行氧化。通过理论与实验证实,随着对电子有着诱导迁移和储存作用的CQDs的加入,促进了BiOBr的光生电子-空穴对的分离与转移,从而光催化性能得到了提升。3.通过密度泛函理论模拟了Nb、Ta原子分别对BiOBr进行了取代和间隙掺杂的计算。通过对体系带结构、态密度、掺杂能量等结果分析。得出结果:Ta的间隙掺杂引起了结构较大的改变,Nb的取代掺杂引起的结构改变最微弱。掺杂了其他原子后,带隙发生下移,由于杂质能级的出现,带隙发生不同程度的减小。发现四种掺杂都是释放能量的过程,说明掺杂后体系都变得更加稳定,其中Ta的取代掺杂释放的能量最多,这种情况掺杂最稳定。