低维度纳米二氧化钛因其独特的物理化学性能,在染料敏化太阳能电池、光催化及传感器等领域有广阔的应用前景。由于低维度纳米二氧化钛结构和制备过程的复杂性,采用计算与实验相结合的方法进行研究是必要的。在论文中,以几种典型的小分子及不同的低维度纳米二氧化钛结构（如二维表面、纳米管）为模型体系,采用多尺度模拟与实验相结合的方法,系统的研究了这些分子的吸附、活化及反应作用机理,这些研究具有重要的科学意义,并对应用有一定的指导价值。甲酸分解是一个有机污染物光降解的重要模型反应也是制氢的一条主要途径之一。基于密度泛函计算（DFT）和反应力场分子动力学,系统的研究了甲酸在不同锐钛矿表面TiO₂（101）、TiO₂（001）和TiO₂（010）的吸附、扩散及反应。研究表明:高活性锐钛矿TiO₂（001）面对甲酸及其解离物系的具有很强的吸附作用,吸附同时导致表面重构严重,（010）面对甲酸没有吸附作用,不利于甲酸的吸附与活化,稳定表面（101）面能够吸附甲酸且表面重构较小,从体系的总能量来看也较为稳定,有利于甲酸的吸附与活化;解离物系HCOO在锐钛矿相不同表面的吸附均强于COOH,但同时引起表面较大程度重构。甲酸在稳定表面锐钛矿TiO₂（101）面上的脱氢反应,受甲酸酸性及二氧化钛表面O的酸性协同效应,在脱氢反应中首先脱除羟基H,中间产物HCOO自由基的高活性使得后续脱除α-H变得容易,脱α-H为甲酸脱氢反应速控步。反应力场分子动力学模拟甲酸在不同锐钛矿TiO₂表面的吸附、反应及扩散,模拟结果与密度泛函理论计算结果吻合。分子在限域空间的吸附及反应具有独特的性质,论文以CO在二氧化钛纳米管阵列（TNTAs）的吸附及氧化反应进行了研究。采用密度泛函理论研究了五种不同金属元素V、Cr、Pd、Pt、Au掺杂TNTAs的性质以及CO在这些TNTAs中的吸附和氧化。结果表明:金属的掺杂使TNTAs的带隙减小;弱吸附的CO能够和TNTAs中的晶格氧通过氧化还原机理生成CO₂,这可归因于纳米管阵列的限域效应和金属元素的掺杂。合适的金属掺杂能促进CO氧化,除Cr以外的金属元素的掺杂降低了CO氧化的活化能垒,特别是Pd或Au的掺杂使能垒降低最为明显。贵金属元素Pd或Au掺杂TNTAs具有优良的光催化性能,可用于CO的低温氧化催化剂。论文研究了乙二醛在钯团簇及二氧化钛负载钯团簇的性质。密度泛函理论计算表明二氧化钛增强了乙二醛在钯团簇的吸附。而在钯团簇上,乙二醛中C-H键是最容易断裂的,断裂后形成的HCOOC基团分别和O或OH反应形成乙醛酸,也就是说乙二醛经过脱氢,选择氧化形成产物乙醛酸。在整个反应过程中,所需要的能垒均小于11.53 Kcal/mol。论文还进行复合光催化剂来降解甲基橙反应,研究在不同的催化条件下对反应的影响以及降解甲基橙（MO）的机理。得到了最优的实验条件如:1.7mL钦酸四丁酯（TBT）、0.6mL氢氟酸（HF）、15mg氧化石墨烯（GO）、10mL乙醇（C₂H₅OH）。此催化剂表现出了比德国德固赛O₂（P25）更高的活性,并且在经历多次循环后,还可得到高达90%的甲基橙降解率。