【摘 要】
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光助自供能生物传感检测,是近年来发展的一种新型电化学检测技术,相较于传统的电化学生物传感检测,其仅需阳/阴两支电极就可实现电化学检测,同时其检测体系还可实现光能和化学能向电能的能量转换,无需外加电源,具有设备简单、检测快速、成本低廉等优点。为了解决目前该领域研究中存在的诸如光电转换和检测效率低的不足,本论文依据费米能级匹配原则,选用光吸收和转换效率优异的铜基功能纳米材料作为光阴极材料,并结合合适的
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光助自供能生物传感检测,是近年来发展的一种新型电化学检测技术,相较于传统的电化学生物传感检测,其仅需阳/阴两支电极就可实现电化学检测,同时其检测体系还可实现光能和化学能向电能的能量转换,无需外加电源,具有设备简单、检测快速、成本低廉等优点。为了解决目前该领域研究中存在的诸如光电转换和检测效率低的不足,本论文依据费米能级匹配原则,选用光吸收和转换效率优异的铜基功能纳米材料作为光阴极材料,并结合合适的光阳极材料,通过在单极/双极上修饰不同识别元件,构建光助-自供能传感平台;这不仅实现了光电转换的高效率,而且实现了在同一检测体系中多目标物的定量分析。研究的主要内容如下:1、以溶剂热法制备的纳米花状Cu In S2为光阴极材料,水热-煅烧法制备的Ti O2纳米棒阵列（Ti O2 NRs）为光阳极材料,构建了光助双极自供能平台。研究表明:光助双极自供能平台的最大输出功率密度(Pmax)为9.2μW/cm~2,是光助单极Pmax（5.4μW/cm~2）的1.7倍。进一步在光阳极上修饰玉米赤霉烯酮（ZEN）适配体作为识别元件,成功制备了Cu In S2基光助双极自供能适配体传感平台;基于光阳极表面位阻增大,降低光生电子迁移速率,减小光电输出信号,实现对ZEN的定量检测。Pmax与ZEN浓度的对数1.0～5.0×10~2ng/m L范围内呈现良好的线性关系,检测限为0.33 ng/m L,实现了玉米样品中ZEN的定量检测。该光助双极自供能适配体传感平台充分利用铜基纳米材料优异的光电转换效率,获得了高的电输出信号。2、为了进一步提高光助双极自供能传感平台的光转换效率,以电沉积法制备的CuSCN NRs为光阴极材料,Ti O2 NRs为光阳极材料。研究表明:所构建的自供能平台具有更高的电输出性能,Pmax高达25μW/cm~2,是第一项工作的2.7倍。为了提高检测效率,分别在光阳、阴极上修饰赭曲霉毒素A（OTA）和黄曲霉毒素B1（AFB1）的适配体作为识别元件,利用区域分离策略,该自供能传感平台有效避免了双目标物产生的信号相互干扰;基于目标物与适配体发生特异性识别后,物理吸附的适配体从电极表面脱离,光电极表面空间位阻减小,加速光生电子迁移速率,从而增大了Pmax的信号输出,在同一体系中成功实现了双目标物检测。该传感体系中,OTA和AFB1浓度的对数分别与其对应的Pmax值在1.0×10-3～5.0×10~2 ng/m L和1.0×10-3～1.0×10~3 ng/m L范围内,呈现良好的线性关系,检测限均为0.33 pg/m L,实现玉米样品中OTA和AFB1的定量检测。这项工作不仅实现了玉米样品中两种真菌毒素的检测,而且为多目标物定量分析提供了新思路。3、在上述研究的基础上,进一步探究了在同一检测体系中多目标物的定量分析。通过激光刻蚀将一块电极芯片分为不同区域,在阳极区域修饰Zn In2S4,阴极区域修饰Cu2O/CuO,制得多通道-芯片电极;基于空间分辨策略,将三种猪腹泻冠状病毒抗体作为识别元件,分别固定在不同的光阳极区域上,使得各目标物识别反应和信号输出间不存在相互干扰;基于目标病毒被捕获后,光阳极表面空间位阻增大,降低光生电子的迁移速率,减小光电输出信号,实现多目标物的检测。该传感体系中,猪流行性腹泻病毒（PEDV）、猪德尔塔冠状病毒（PDCo V）和猪传染性胃肠炎病毒（TGEV）浓度的对数与其对应的Pmax值在1.0×10~2～1.0×10~5 TCID50/m L、1.0×10~3～1.0×106.5 TCID50/m L和1.0×10~2～1.0×10~6 TCID50/m L范围内呈现良好的线性关系,检测限分别为33.3 TCID50/m L、333.3 TCID50/m L和33.3 TCID50/m L,实现猪小肠组织中三种猪腹泻冠状病毒定量检测。该多通道-芯片自供能传感平台的构建,不仅实现了多目标物的检测,而且为设计芯片式多检测传感平台提供了新的构建方法。
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