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阴阳离子的相互作用对于认识和理解污染物在环境(特别是土壤和水介质)中化学过程非常重要。在自然界中,磷酸根可以改变矿物的表面性质并因此影响重金属在矿物表面的吸附。因此本论文主要研究磷酸根对重金属铜镉在土壤矿物表面吸附解吸的影响。全文分三个部分。
第一部分是文献综述。评述了重金属吸附解吸的研究历程,概述了阴阳离子共吸附的主要工作和进展。重金属的吸附解吸研究基本上经历了四个阶段:以热力学方程和动力学方程为手段的宏观描述阶段;基于表面配合理念的黑箱机理推测阶段;从分子水平寻找表面配位证据的微观研究阶段;基于量子化学计算的分子模拟计算阶段。
第二部分是采用了批量法(Batch Technique)研究了在磷酸根的影响下天然赤铁矿同时吸附铜和镉的化学行为。比较了不同时间磷酸根处理的赤铁矿对铜和隔离子的吸附特性,发现磷酸根对铜和镉的吸附有抑制,具体表现为饱和吸附容量的下降和pH吸附曲线向高pH值偏移。同时还发现磷酸根加入的时间越长,金属吸附减少越明显。通过返滴定、红外光谱等分析方法对吸附机理进行了研究,证明铜和镉离子主要是以形成内层配合物的机制吸附在赤铁矿表面,而磷酸根也是以此机理吸附在矿物表面,两者发生竞争效应,导致了重金属铜和镉在赤铁矿表面吸附量的减少。
第三部分,利用磷酸根对针铁矿表面进行预处理获得磷酸根改性针铁矿,研究了重金属元素铜和隔在针铁矿和磷酸根改性针铁矿表面的吸附行为。与针铁矿相比,磷酸根改性针铁矿的吸附容量更大,吸附金属离子的速率更快。通过表面物理化学性质分析进一步探求了磷酸根改性针铁矿的改性矿物吸附容量增大的原因。结果发现表面正电荷的减少是改性针铁矿吸附容量增大的可能原因,平均孔径的增大则可能是引起吸附加快的主要原因,而比表面积同吸附容量之间没有直接联系。