论文部分内容阅读
炭膜作为一种新型炭基膜材料,具有气体分离性能好、孔径分布窄且易调节、耐化学腐蚀等优点,在二氧化碳捕集、氢气回收、空气分离等方面具有广阔的应用前景。然而,均质炭膜质脆、易碎,无法满足工业化需求,为了提高炭膜的机械强度,通常制备成支撑体复合炭膜。但炭膜在制备、应用及储存过程中较易受到氧、湿度的影响,氧的化学吸附产生的含氧基团会通过氢键与水分子结合形成水分子簇,进而在炭膜孔中发生毛细冷凝现象,减小炭膜的有效孔径,导致气体分离性能的严重下降。因此为了延缓炭膜的老化情况,延长炭膜的使用寿命,对炭膜表面进行疏水改性显得尤为重要。本文以正硅酸乙酯(TEOS)和甲基三乙氧基硅烷(MTES)为混合硅源合成疏水硅溶胶,将其浸渍涂覆在卷式炭膜上,经干燥、热处理制备疏水炭膜。考察了硅溶胶的制备工艺条件如硅源配比、乙醇和水添加量、反应温度和时间以及热处理温度对所制备炭膜疏水性能的影响,通过TG、IR、AFM及SEM表征对疏水炭膜的表面化学结构和形貌行分析。并对最佳条件下制备的疏水炭膜进行了老化实验考查,同时以乙醇/水、异丙醇/水混合组分为待分离体系,考查疏水炭膜的渗透汽化性能。结果表明:(1)甲基化二氧化硅表面结构的引入,极大提高了炭膜表面疏水性能。硅溶胶的制备工艺对所制备疏水炭膜的表面化学结构、形貌及粗糙度都有较大的影响,其中硅溶胶合成反应温度对疏水性能的影响最为显著。表面甲基基团含量对提高膜表面疏水性能起到决定性作用。通过控制硅溶胶合成和膜的热处理工艺可以有效地调控炭膜的表面疏水性能。最佳条件下制备的疏水炭膜,表面粗糙度为34.263nm,水接触角达到138°左右。(2)炭膜的表面疏水改性有极大降低了炭膜表面的水活性,有效改善了炭膜的老化问题,延长了炭膜的使用寿命。在相对湿度为60%条件下放置30天后,疏水型炭膜O2通量下降至原通量的65.3%,选择性略有增加,而原始炭膜02通量下降明显,仅为原通量的10%。(3)疏水炭膜具有良好的渗透汽化性能,随着温度的升高,总通量明显上升,选择性略有下降,随着乙醇和异丙醇含量的增加,通量随之增加,选择性下降明显。其中当温度为75℃,乙醇含量为10%时,总通量达到1.18kg/(m2·h),乙醇/水分离系数达到25.26。80℃条件下,疏水炭膜对10%异丙醇含量的混合体系的总通量达到1.023kg/(m2·h),分离因子达到20.62。