完全液相法Cu/Zn/Al催化剂催化合成气制备乙醇的研究

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随着社会和经济的发展,人类对煤、石油等化石能源的消耗量不断增加,化石能源日益枯竭,因此急需开发各种化石能源的替代品。乙醇作为一种清洁高效的液体燃料受到了人们的广泛关注。在众多合成乙醇的方法中,以煤基合成气催化转化合成乙醇更符合我国对能源可持续发展的要求。合成气制乙醇为我国煤炭资源的洁净应用开辟了新的途径,具有广阔的市场前景,对提高我国能源安全具有重要的战略意义和深远影响。本课题组在前期研究中发现,利用完全液相法制备的Cu/Zn/Al催化剂在合成甲醇的同时伴有高浓度乙醇的生成。本文在该研究的基础上,对催化剂进行改性,以期提高产物中乙醇的选择性。利用完全液相法制备Cu/Zn/Al催化剂,分别考察了催化剂前驱体制备时不同浓度乙二醇溶液、三乙胺用量以及pH值对催化剂结构和性能的影响。同时对催化剂进行了XRD、H2-TPR、NH3-TPD、BET和XPS表征,与活性数据关联后得出以下主要结论:1.催化剂前驱体制备时,乙二醇浓度的变化、三乙胺用量以及pH值的改变对催化剂的活性影响较大,其中调变乙二醇浓度的催化剂活性最好,CO转化率可以达到34%,乙醇选择性可以达到10%。2.Cu和Cu20分散度较高时,有利于乙醇的合成,乙醇合成催化剂中需要有高含量的Cu+,且Cu+和Cu0需要合适的比例。3.催化剂H2-TPR表征中存在高温还原峰时,Cu物种与Zn、Al物种之间的相互作用较强,乙醇的选择性高。4.催化剂中具有少量弱酸性位和中强酸性位时,有利于乙醇的生成。5.较小的催化剂比表面,不利于合成乙醇。
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