固体高次谐波的动力学对称性和谷选择效应的理论研究

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近年来,得益于超短强激光脉冲技术的发展,高次谐波等固相超快动力学过程的研究正成为强场和阿秒物理领域中备受关注的热点课题。由于晶体具有原子密度高、晶格具有空间平移对称性、旋转对称性、反演对称性等特点,这些对称性与激光场的时域对称性形成的联合时空对称性在固体高次谐波的产生过程中扮演了关键的角色。本论文以具有反演对称的一维模型晶体和反演对称性破缺的二维材料(单层二硫化钼晶体)为对象,利用半导体布洛赫方程,结合固体靶强场近似理论和固体谐波的经典模型,理论研究了固体高次谐波产生过程中的动力学对称性引起的若干效应,研究结果概括如下:第一,以具有反演对称性的Γ-M方向的一维氧化锌模型晶体为研究对象,从谐波间干涉的角度出发,我们发现对称通道的奇次谐波间总是干涉相长,偶次谐波间总是干涉相消,因此全通道的谐波谱只存在奇数阶次的谐波。我们基于固体靶强场近似公式解析地证明了这种干涉现象的物理根源是氧化锌晶体Γ-M方向的反演对称性和激光场的时间平移对称性。第二,基于k空间准经典模型,我们提出了一种不依赖于电离时间和重复合时间的分离固体高次谐波长、短量子轨迹的方法。该方法同时适用于分离与准经典轨迹和重碰撞经典轨迹对应的长、短量子轨迹。我们发现,所有单个动量通道的短(长)量子轨迹的相干叠加得到的恰好是全通道的短(长)量子轨迹。因此,重碰撞经典轨迹并不是准经典轨迹的子集,各通道谐波间的干涉在重碰撞经典轨迹的形成过程中起到了关键的作用。我们的结果阐明了准经典轨迹和重碰撞经典轨迹的关系。第三,以具有离散旋转对称性的激光场和反演对称性破缺的单层二硫化钼晶体组成的激光-靶系统为研究对象,发现单层二硫化钼晶体可以产生圆偏振高次谐波。借助于谷分辨和偏振分辨的谐波谱,我们还发现谐波阶次的谷选择现象和激光场相对晶格的取向引起的谷选择现象,我们将这两种强场谷选择现象的物理根源都归因于单层二硫化钼的谷选择圆二色性。第四,发现了高带隙带间谐波的产率样式的最小公倍数规则。即产率样式旋转对称性的重数等于晶体旋转对称重数和激光场旋转对称重数的最小公倍数。我们利用一个固体高次谐波的实空间图像定性地解释了最小公倍数规则。基于该最小公倍数规则,我们指出,至少采用两种旋转对称性不同的驱动激光场,才能根据谐波产率样式的旋转对称性准确判断晶体的旋转对称性。第五,发现单层二硫化钼晶体的谷选择圆二色性留在谐波谱上的独特指纹。与气体高次谐波不同,单层二硫化钼晶体带间机制主导的(3n+1)阶和(3n+2)阶谐波的椭偏率并不随基频场的椭偏率变化而变化。基于一个单带模型的计算,我们排除了贝里曲率和能带群速度的效应,确认这是由谷选择圆二色性引起的。
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