【摘 要】
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镍基复合氧化物是一种具有高性价比的催化剂材料,在电化学能源领域中被广泛应用于析氧反应和甲醇氧化反应等小分子氧化的阳极催化。本文采用电沉积法制备了一系列高活性和持久性的镍基复合氧化物催化剂,用于提升小分子氧化反应效率。可作为未来金属空气电池和直接甲醇燃料电池中具有潜在用途的阳极催化剂。在众多镍基催化剂中,镍铜复合氧化物表现出优异的析氧催化性能。为了进一步提高NixCu1-x/Cu O/Ni（OH）2
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镍基复合氧化物是一种具有高性价比的催化剂材料,在电化学能源领域中被广泛应用于析氧反应和甲醇氧化反应等小分子氧化的阳极催化。本文采用电沉积法制备了一系列高活性和持久性的镍基复合氧化物催化剂,用于提升小分子氧化反应效率。可作为未来金属空气电池和直接甲醇燃料电池中具有潜在用途的阳极催化剂。在众多镍基催化剂中,镍铜复合氧化物表现出优异的析氧催化性能。为了进一步提高NixCu1-x/Cu O/Ni（OH）2的析氧反应（OER）性能,合理设计合成了一种新型短针状NixCu1-x/Cu O/Ni（OH）2复合氧化物。在电子扰动和表面形貌的调控下,Ni0.7Cu0.3/Cu O/Ni（OH）2的起始电位和过电位分别达到了136.6 m VRHE和160m VRHE(vs.3.33 A g-1),Tafel斜率为66 m V dec-1。此外,复合氧化物直接生长在玻碳片上,玻碳片作为粘结剂和无碳电极,具有200,000s的优异稳定性,活性损失39%。由于Cu的电子扰动作用以及Ni-Cu、Cu O和Ni（OH）2之间的协同作用,得到的Ni0.7Cu0.3/Cu O/Ni（OH）2复合氧化物的活性和稳定性显著高于NixCu1-x合金、Cu O和Ni（OH）2。这种具有成本效益的OER电催化剂,可能取代商用的Ru/Ir基材料。其次,通过电沉积方法证明了前驱体溶液的阳离子(Fe3+/Ni2+)浓度是如何决定OER的耐久性和活性的。结果表明,该工业化方法可以很容易地实现OER性能与制造成本之间的平衡。优化后的Ni0.6Fe0.4/Fe2O3/Ni（OH）2（NFO-0.6）复合氧化物的OER性能最佳,过电位为218 m V,Tafel斜率为122m V dec-1,长时间工作12小时,活性损失约为38%。活性演化表明,NFO-0.6的新稳定性可能是由表面氧化物和金属NixFe1-x在长期运行过程中(NixFe1-x→Fe2O3/Ni（OH）2)转化引起的。本工作证明了NFO-x活性和耐久性的可调性,这在促进水分解的实际应用方面显示了巨大的潜力。基于上述镍基催化剂在析氧反应中表现出高催化活性和耐久性,采用电沉积法制备Pd/NixCu100-x/Ni OOH（PNCH-x）协同材料作为甲醇氧化催化剂,以解决实际应用中补充催化剂后活性损失严重的问题。在这里,PNCH-x的OER性能对PNCH-x的MOR耐久性提高和失活Pd的再活化特性起决定性作用。结果表明,PNCH-83对甲醇氧化具有自适应性和活化性,表现出1565A gPd-1的新活性,耐久性～200,000s,周期性耐久～540,000s。这些发现和本研究的方法将有助于理解协同效应,并代表着提高MOR耐久性的重要一步。
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