石墨烯，一种二维单原子层，由sp2杂化碳原子构成的六角晶格蜂窝状结构材料。自2004年发现以来，由于其优异的电学，光学，热学、力学等性能而倍受人们的关注，且赋予其在诸多领域的广泛应用。然而，石墨烯片层间强的π-π相互作用和范德瓦尔斯力使其在常用溶剂中表现出弱分散性，阻碍了其广泛的应用。特别是在以石墨烯作为直接构筑单元制备宏观有序化组装材料方面，由于上述原因往往不能充分体现出石墨烯材料本身的优异性能。为了解决这一问题，通过有效的化学手段和溶剂热的组装方式制备有序的石墨烯宏观组装材料，从而能够将石墨烯本身的优异性能在其宏观材料上体现出来成为一种可能。本论文针对石墨烯片的宏观有序组装中的液相有序化和液固相有序化转变这两个关键问题展开了系统的研究，发现了不同层数的氧化石墨烯片在它们的水溶液中能够形成液晶并由此制备了二维石墨烯薄膜和三维石墨烯气凝胶。具体的研究内容如下所示：　　利用改进的Hummers法，制备了高可溶性的氧化石墨烯。通过简单的离心方式，分离得到了不同层数的氧化石墨烯片。通过进一步的浓缩，发现了不仅仅单层的氧化石墨烯片能够形成液晶，两层、多层的氧化石墨烯片同样能够形成液晶。通过简单滴涂的方式，得到了厚度均匀的氧化石墨烯薄膜，进一步通过氢碘酸化学还原的方法，制备出高柔韧性及高导电率（1.2×104 S/m）的石墨烯薄膜。　　利用化学还原组装的方法，通过乙二胺对氧化石墨烯的表面功能化及诱导自组装的方式，得到了高比表面积、高孔隙率和高定向有序的氮掺杂三维多孔有序石墨烯气凝胶。通过调节氧化石墨烯水溶液的浓度，相行为发生了由非液晶相到液晶相的转变，再利用乙二胺对其还原组装得到了液固相有序化转变的石墨烯三维凝胶结构。通过扫描电子显微镜、BET比表面积测试和电化学测试证明了氧化石墨烯的液晶行为对其所组装凝胶的结构和电学性能具有很大的影响。此外，通过调控乙二胺/氧化石墨烯的配比，利用XPS和电化学等分析方法，表明石墨烯气凝胶的氮掺杂含量和还原程度对其电化学性能具有影响。