碳捕获与封存(Carbon Capture and Storage,简称CCS)是减缓温室效应的重要措施之一,其中地质封存被认为是中短期内减少大气中C02排放量的最有效方法。可用作CO2地质封存的地质构造主要有三种,包括盐碱含水层(简称盐水层)、油气藏和不可开采的煤层。其中盐水层由于其封存量大、在世界范围内分布广泛以及距CO2捕获点近等优势而被认为是最具潜力的封存储层。CO2地质封存首先需要从大型工业排放源捕获得到CO2,然而无论采用何种捕获技术,捕获得到的CO2气流中均含有一定种类和浓度的杂质,如N2、O2、 Ar、SOx、NOx、H2S、H2等。将CO2提纯到高浓度并无技术上的难度,然而提纯CO2将会极大增加捕获成本,而捕获的高成本是当前实现大规模CCS的重要挑战之一。非纯净CO2地质封存通过降低CO2捕获的纯度要求,可以极大降低CCS的总成本。然而另一方面,杂质的存在可能会对运输、注入和封存带来不利影响。本文对非纯净CO2地质封存的研究包括以下三方面的内容：(1)杂质对溶解封存机制中密度驱使的对流混合过程的发生和发展的影响。(2)CO2与多种杂质在盐水层中迁移时的分离现象。(3)分层地层中杂质对非纯净CO2羽流迁移和分布的影响。本文分别采用二维和三维数值模拟的方法,研究了N2、O2和SO2杂质对溶解封存机制中密度驱使的对流混合过程的影响。研究发现,N2或O2杂质的溶解将会减小CO2溶解所引起的盐水密度差,并且在相同杂质浓度条件下,N2和O2杂质对溶解封存机制的影响程度类似；与此相反,SO2杂质的溶解则会增大盐水密度差,并且在相同杂质浓度条件下,SO2杂质对上述密度差的改变程度要强于N2(或O2)杂质。CO2的溶解速率可以分为三个阶段：扩散主导阶段、对流主导阶段和对流衰减阶段。在扩散主导阶段和对流衰减阶段,杂质的类型和浓度均不会对CO2溶解速率产生明显的影响;在对流主导阶段,CO2的溶解速率随着注入CO2气流中N2(或02)浓度的增加或SO2浓度的减小而降低。随着N2或O2杂质浓度的增加,对流发生所需的时间越长而对流开始衰减的时间也越晚。另外,CO2的溶解总量随着N2或O2杂质浓度的增加而减少。SO2杂质对对流混合过程的影响与N2或O2杂质相反,即SO2杂质的存在促进对流混合过程的发生和发展,并且相同杂质浓度条件下,SO2杂质的影响程度要强于N2杂质。通过比较二维和三维结果,可以发现,尽管二维模型可以大大降低计算量,但是其模拟结果与三维结果之间存在不可忽略的差异。针对两种或三种常见杂质混合物,本文研究了地层中的非纯净CO2羽流在迁移过程中的“分离”现象。C02与N2、CH4或H2S的混合物一同注入盐水层中封存时,超临界CO2流体混合物在驱替盐水迁移的过程中.由于各种组分在盐水中的溶解度不同,溶解度较高的组分如H2S等将优先溶解于盐水中,甚至从驱替前锋中消失,因此驱替前锋往往由溶解度较低的组分如N2、CH4或N2与CH4的混合物组成。随着驱替前锋向前运动并与更多的盐水接触,不同气体组分间的间隔增大。在杂质含量相同的情况下,含N2、CH4或N2-CH4的混合物的非纯净C02羽流的模拟结果类似。随着CO2气流中N2和/或CH4杂质浓度的降低,C02与杂质之间的分离现象减弱。对不同尺寸的模型的对比研究表明,气相的迁移距离和不同气体组分间流动距离的间隔基本与时间成正比；小尺寸模拟中得到的结果的整体趋势是有效合理的,可以用来预测CO2长期地质封存中气相羽流在长距离迁移流动过程中各组分的分离现象。针对非纯净性对分层地层中CO2羽流的迁移和分布的影响,本文主要考虑了不同浓度的N2或H2S杂质对超临界CO2羽流的影响。首先讨论了砂岩和页岩中毛管力存在与否以及大小对超临界CO2羽流上升和水平迁移的影响。研究发现,毛细作用在注入期内对CO2羽流的上升和水平迁移的影响较小,而停止注入后CO2的分布和迁移受毛管力影响较大。毛管力的存在会一定程度地阻碍盐水的回流,从而减小超临界CO2与盐水之间的相互作用面积,导致最终溶解的C02量减少,并且CO2的溶解总量随着毛管力的增大而逐渐减少。然后针对特定毛管力大小,本文探讨了不同浓度的N2或H2S杂质的影响。研究发现,随着N2杂质含量的增加,超临界羽流的水平迁移距离和分布范围增大,而不同的H2S浓度的影响不大。N2或H2S杂质的存在均会降低C02的注入总量,然而相同杂质浓度条件下,N2杂质的影响程度强于H2S杂质。另一方面,在分层地层中,C02溶解总量随着N2杂质浓度的增加而增加,随着H2S杂质浓度的增加而减少。