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地质历史时期典型生物灭绝事件期间环境气候条件以及海洋碳硫循环的重建,对人类正确认识现代环境和生物危机以及促进人与自然和谐发展具有重要意义。本课题以晚奥陶世海相沉积岩为载体,探究当时生物大灭绝期间海洋和大气的化学条件及其变化机制以及对生物灭绝的影响。本文主要集中于以下三个方面:1.晚奥陶世海洋碳循环扰动机制的探究在具有详细生物地层控制的基础上,对采自美国内华达州Copenhagen Canyon剖面碳酸盐的无机碳同位素、87Sr/86Sr比值以及微量元素进行分析,并结合模型计算重建了当时海洋碳循环及其扰动的主要控制因素。结果表明,该剖面未受显著的后期成岩蚀变,记录了海水的原始同位素信息:晚奥陶期间存在两次显著的碳同位素正偏移(峰值分别为~+7‰和~+5‰),且与冈瓦纳冰川的开始和消融具有很好的一致性。对应地,87Sr/86Sr比值存在两次快速降低且与碳同位素和冰川协同变化。结合数据以及海洋箱式模型的综合分析,本文认为碳酸盐风化输入的增加是导致全球晚奥陶世碳同位素正偏的主导因素,不一定需要有机碳埋藏增加:冰川开始,海平面下降,碳酸盐台地风化加强,导致河流输入的碳同位素组成变重,从而导致海相碳酸盐的碳同位素组成正偏;冰川融化,海平面上升,碳酸盐台地被海水淹没,风化输入减少,海相碳酸盐的碳同位素组成恢复到初始值。2.贵州红花园剖面的多硫同位素(A33S,δ34S,和△36S)记录及其环境指示意义对采自贵州桐梓红花园剖面的沉积岩样品进行高精确度的多硫同位素组成以及碳、硫含量分析。首次在24.5亿年以来的地质记录中发现了硫同位素的非质量相关分馏(△33S最大可达~0.9‰)。通过对数据和硫同位素分馏原理的综合分析,认为与大规模火山喷发相伴随的平流层光化学反应是产生红花园硫同位素非质量相关分馏的原因。这一发现识别出晚奥陶期间华南曾存在多次平流层火山喷发,并将大规模火山活动和晚奥陶世生物灭绝联系起来;表明硫同位素的非质量相关分馏也能发生并保存在显生宙的地质记录中,为晚奥陶世生物灭绝的机制提供了新的视角,也为重建地史时期火山活动的生态和环境效应提供了新的有效研究手段。这一结论也得到其他地质记录的支持:在华南及全球中晚奥陶世地层中广泛发现大量蚀变火山灰夹层,表明当时全球火山活动频繁,与火山活动相伴随的环境恶化以及臭氧层空洞可能是造成晚奥陶世生物灭绝的原因之一。3.秀山和Vinini Creek剖面的汞(Hg)记录及其环境指示意义对采自重庆秀山和美国内华达州Vinini Creek剖面的沉积岩样品进行Hg浓度、Hg/TOC比值以及Hg同位素组成的分析测试。发现两个剖面在晚奥陶期间均呈现Hg富集特征(Vinini Creek剖面的Hg浓度高达736.6ppb),远高于正常海洋沉积物的Hg含量,表明当时外界Hg输入显著增加。结合Hg同位素数据,本文认为秀山和Vinini Creek异常的Hg富集特征是火山活动导致Hg释放增加的结果。晚奥陶世生物灭绝之前及附近层位的Hg富集信号指示火山活动可能是造成这次生物灭绝的原因之一,与本文多硫同位素研究的结论一致。另外,本文Hg浓度及Hg/TOC数据显示局部的沉积环境条件可能对沉积物Hg异常的记录产生显著影响。火山活动或其他过程导致的Hg输入增加在沉积物中的保存与有机质的埋藏量密切相关:当有机质的埋藏量大大超过Hg沉降的需求时,即使火山活动导致Hg输入增加,Hg/TOC比值仍然因为TOC含量高而偏低,不能真实反映Hg输入的异常;而如果有机质埋藏太少,Hg输入的异常也不能保存在沉积物中。因此,运用沉积物Hg/TOC比值作为古火山活动的指标时,应综合评估Hg浓度、Hg/TOCL比值、TOC含量以及样品的沉积环境和古地理条件,以获得准确的古火山活动及环境效应信息。