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目前,全球主要发达国家与发展中国家共同合作,致力于减少碳排放,维护地球生态,而氢能作为下一代环境友好能源已受到各国高度重视,氢能产业显现出旺盛的生命力。电解水制氢和质子交换膜燃料电池是氢能经济的重要环节,然而,制氢中氢析出反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）和燃料电池中的氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）动力学过程缓慢,均严重依赖Pt基催化剂来达到高的能量转化效率。然而贵金属Pt价格昂贵,储量稀缺,这为氢能产业的进一步发展带来了不可忽视的影响。因此亟需研发基于非贵金属和超低贵金属载量的高效电催化剂。研究表明,单原子催化剂上所有的金属原子都可以被用作催化位点,从而将原子利用率提升至百分之百。同时,通过工艺改变载体类型与配位环境可以进一步调控贵金属的本征催化活性,被认为是降低Pt载量的终极方法。因此本文利用过渡金属掺杂沸石咪唑骨架（Zeolite Imidazole Framework-8,ZIF-8）热解得到的Fe/Co氮掺杂非贵金属（Fe/CoNC）作为载体,经过简单的电化学还原法,将负载在载体上的Pt前驱体还原,得到一系列超低Pt载量的Pt/FeNC催化剂与Co,Pt均以单原子分散的Pt1/Co1NC催化剂,极大提升了贵金属利用效率。所得催化剂在ORR和HER电催化反应中获得了优异性能。主要开展的工作内容如下:（1）为得到催化位点均一、活性较好、含有过渡金属氮配合位点的纳米碳材料,探究了不同合成路径、工艺和条件。采用水热法得到了形貌规整的多面体骨架结构Fe/Co-ZIF晶体,经高温热处理后得到Fe/CoNC,热处理后的载体形貌保持极佳,维持了丰富的孔结构。通过透射电子显微镜可以观察到样品中不存在金属团聚物,X射线衍射测试也没有发现有金属的特征峰,可见过渡金属Fe/Co以单原子的形式存在于碳骨架结构中。所得催化剂1.5Fe-NC具有极为优异的ORR活性,半波电位可达0.818 V vs.RHE,证明材料中存在大量的Fe-Nx配位结构。以1.5Fe-NC为载体吸附氯铂酸,然后利用简单的循环伏安扫描法进行电化学还原Pt得到Pt/FeNC催化剂,同时通过改变Pt投料量及电化学还原参数可以高度可控改变Pt载量,获得从贵金属单原子催化剂到纳米颗粒的不同类型催化剂以灵活地应用于潜在的不同电催化领域。当Pt载量为5.1 wt%时,所得催化剂的ORR活性最佳,半波电位0.913 V vs.RHE,质量活性（Mass Activity,MA）为299.4 m A/mg Pt,是商业Pt/C的1.5倍。另一方面,通过该方法调控Pt到较低载量时,该催化剂同样也有较好的HER活性,当Pt载量为0.45 wt%时,HER过电位低至11.4 mV,质量活性为4.5 A/mg Pt,是商业Pt/C的10倍左右。（2）研究表明,Co-Nx原子级位点有着较好的HER活性,通过相同方法获得具有丰富的孔结构与过渡金属氮位点的Co1NC,以其为载体吸附超低载量Pt前驱体氯铂酸,经电化学还原后可以制得Pt1/Co1NC催化剂。该催化剂具有优异的HER活性,当Pt载量为0.4 wt%时,过电位仅4.15 mV,MA为32.4 A/mg Pt,是20 wt%商业Pt/C的50倍。通过球差校正电镜可以清晰分辨催化剂中Pt和Co均以单原子的形式分散,X射线光电子能谱显示,Pt1/Co1NC中Pt为2价,不存在0价Pt,而对比样中0价Pt颗粒的存在也在电催化性能测试中被证明大大降低了贵金属催化利用率。同步辐射测试结果进一步印证了Pt1/Co1NC中Pt和Co均以单原子形式存在。拉曼和XPS光谱分析表明氮/碳缺陷是形成Pt单原子活性位的关键,通过进一步的理论模拟验证,石墨基底上原子级分散的Pt-C3,Pt-C4,Pt-N1C3位点具有较低的中间体自由能垒,揭示了超高析氢活性的来源。因此,相较于传统商业纳米颗粒催化剂而言,合成的单原子分散的催化剂大大提高了原子利用率,从而使催化剂的电催化活性得到极大的改善,这也使得成本大幅下降。本文发展了一种高度可控的通用电化学还原方法,可以在过渡金属氮掺杂碳材料负载从Pt单原子/Pt纳米团簇到Pt纳米颗粒,制备出了具有优异ORR和HER活性的电催化剂。该产品有望在氢能的生产和应用领域如燃料电池和电解水制氢等的实际应用中起到降低成本,促进商业化的作用。