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根据我国目前固定源烟气排放控制装置的现状,采用低温NH3-SCR技术(氨选择性催化还原氮氧化物)便于和现有的锅炉系统相匹配,高效低费,易于推广,是最经济的选择,因此,研制开发与之相匹配的低温高效、性能稳定的NH3-SCR催化剂成为该技术研究领域的一大热点。本文模拟固定源烟气排放特征,开展低温NH3-SCR氧化锰分子筛(OMS-2)催化剂研究。研究工作主要围绕晶体结构孔道内含K+的OMS-2(K-Hol)以及骨架掺杂V的V-OMS-2催化剂展开。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积测试法(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)、热重分析(TG)、H2程序升温还原(H2-TPR)和透射电镜(TEM)等方法对氧化锰分子筛物化性质进行表征,结合催化剂活性评价结果,初步建立了氧化锰分子筛结构—催化性能构效关系。主要研究成果如下:制备的K-Hol具有良好的低温NH3-SCR活性,100 oC的NOx转化率接近90%。SEM和TEM结果表明K-Hol为四方棱柱纳米棒形貌,表面暴露晶面为{110}面。该晶面原子排布成特殊半孔道结构,对NH3有强吸附作用;而通过BET、TG、NH3+O2过渡态反应和原子结构模型等分析发现K-Hol中存在高活性晶格氧(占全部晶格氧数量百分比约1.6%),它对NH3-SCR过程中NH3的活化起着很重要的作用。K-Hol构效关系研究表明,低温NH3-SCR反应主要发生在氧化锰分子筛催化剂的外表面,K-Hol具有的表面半孔道结构以及足够数量的高活性晶格氧是导致其高NH3-SCR活性的主要原因。OMS-2掺V可以显著影响其催化性能。H2-TPR、TEM和NH3吸附/脱附等表征结果显示,V掺杂可以增加催化剂的表面缺陷位(即Lewis酸位),从而增强NH3的吸附能力;但同时掺杂也会导致催化剂氧化还原能力的下降,使NH3活化能力降低。2%V/Mn原子比掺杂量为最佳,在此条件下,V-OMS-2的Lewis酸位有显著增加;而表面氧化还原能力却基本不受影响;且抑制了影响催化活性的热稳定NO3-类物种的形成。因此,该掺杂量的催化剂NH3-SCR活性最佳。掺杂V离子亦可在一定程度上提高OMS-2在NH3-SCR中的N2选择性和抗硫抗水性能。