垃圾渗滤液中典型污染物对SNAD系统性能影响及其机制研究

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城市生活垃圾在卫生填埋过程中会产生大量含有高浓度氨氮的垃圾渗滤液,同步硝化、厌氧氨氧化耦合反硝化系统(SNAD)作为新型生物脱氮工艺,已被证实能够对垃圾渗滤液中的高浓度氨氮进行有效处置。但高浓度氨氮垃圾渗滤液含有成分复杂的有机物和重金属离子,会对生物脱氮工艺的稳定运行带来严峻挑战。故探究垃圾渗滤液中典型污染物对SNAD系统性能的影响并阐明影响机制,能够提升SNAD系统处置垃圾渗滤液的工程应用价值。本研究在实验室规模的SNAD系统中,选择腐殖酸、Fe(Ⅱ)和Zn(Ⅱ)作为典型污染物考察其对SNAD系统脱氮性能的影响,并从电子传递、能量代谢、微生物群落以及群体感应等角度阐述其对SNAD系统性能的影响机制。主要研究结果如下:(1)探究SNAD系统对低浓度腐殖酸(50~200 mg/L)降解的可行性以及腐殖酸对SNAD系统性能的影响机制。结果表明,SNAD系统能够有效去除腐殖酸;同时,腐殖酸对厌氧氨氧化过程的抑制引起SNAD系统氨氮去除率的波动(最高由100%下降至90.89%),但经短暂适应迅速恢复,呈现出良好的抗腐殖酸胁迫能力。胞外聚合物(Extracellular polymeric substance,EPS)及菌群分析表明,SNAD系统通过分泌高疏水性EPS以促进腐殖酸吸附过程,并富集了Ignavibacterae、Acidobacteria和Pseudomonas等腐殖酸降解菌,形成腐殖酸“吸附-生物降解”的有效去除途径;电化学分析表明,腐殖酸促进SNAD系统分泌的氧化还原活性物质和固有氧化还原特性的腐殖酸提升了SNAD系统的电子传递速率,增强SNAD系统代谢活性(ETSA)和ATP水平,为SNAD系统各种生物过程提供能量;酶学研究表明,腐殖酸刺激了羟胺氧化还原酶、氨单加氧酶、联氨氧化酶、亚硝酸盐氧化还原酶、硝酸盐还原酶和亚硝酸盐还原酶(AMO、NXR、HZO、HAO、NAR和NIR)的活性,有利于SNAD系统的氮代谢过程;菌群分析表明,腐殖酸优化了SNAD系统的菌群结构以加强脱氮功能菌与腐殖酸降解菌的协同合作,实现了更加合理的代谢分工。综上提出了SNAD系统对腐殖酸的有效降解以及SNAD系统呈现良好抗腐殖酸抗胁迫能力的协同机制。(2)探究Fe(Ⅱ)对高浓度腐殖酸(600 mg/L)去除的影响以及腐殖酸-Fe络合物(HA-Fe)对SNAD系统性能的影响机制。结果表明,Fe(Ⅱ)的添加使TOC浓度与腐殖酸荧光强度分别降低了40%和26.3%,并缓解了高浓度腐殖酸对SNAD系统脱氮效率的抑制。Zeta电位测试和扫描电镜分析表明,Fe(Ⅱ)能够中和腐殖酸的负电荷使其脱稳,并与腐殖酸络合形成稳定、低水溶性的HA-Fe络合物,促进SNAD系统对腐殖酸的去除;电化学分析和能量代谢指标表明,HA-Fe较高的氧化还原活性,能够为微生物提供氧化还原界面以形成“生物地球电池效应”,改善了高浓度腐殖酸对电子传递活性(ETSA)的抑制,从而增强了SNAD系统的能量水平(ATP);酶学研究证实,HA-Fe减缓了腐殖酸对脱氮关键酶(AMO,NXR,HZO,HAO,NAR和NIR)活性的抑制以改善SNAD系统的脱氮性能;生物学表明,HA-Fe通过促进SNAD系统中电活性菌(Geobacter)的丰度和信号分子(AHLs)的分泌,增强了SNAD系统的直接电子传递过程(Direct Interspecies Electron Transfer,DIET)与微生物活性以实现电活性菌和脱氮功能菌的互营共生。综上提出了Fe(Ⅱ)促进SNAD系统对HA的去除以及缓解腐殖酸对SNAD系统脱氮效率抑制的协同机制。(3)探究Zn(Ⅱ)暴露对SNAD系统性能的影响以及系统的Zn(Ⅱ)暴露毒性响应机制。结果表明,Zn(Ⅱ)暴露导致SNAD系统的脱氮与COD去除性能最高分别下降了64.33%和45.25%。胞内Zn(Ⅱ)浓度和氧化应激指标测试表明,Zn(Ⅱ)暴露致微生物细胞内Zn(Ⅱ)浓度提升,诱导氧化应激产生使微生物结构破坏,影响了微生物功能;EPS和氧化还原活性物质测试结合电化学分析表明,Zn(Ⅱ)暴露导致EPS和氧化还原活性物质的减少而引起微生物电子传递阻抗增加,使SNAD系统的电子传递过程受阻;能量学及酶学研究表明,Zn(Ⅱ)暴露也导致ATP水平、脱氢酶(DHA)和氮相关酶(AMO,NXR,HZO,HAO,NAR和NIR)活性下降,严重影响SNAD系统微生物碳和氮代谢过程;Pearson相关性网络分析显示,SNAD系统中各类AHLs与微生物指标间的变化成正相关性,说明Zn(Ⅱ)暴露可以通过影响群体感应(Quorum sensing,QS)对电子传递和微生物代谢的调控,最终导致SNAD系统性能的恶化。综上提出了SNAD系统中基于“电子传递-微生物代谢-群体感应”的Zn(Ⅱ)暴露毒性响应机制。本研究从不同角度阐明了垃圾渗滤液中典型污染物对SNAD系统性能的影响及其机制,能够为SNAD系统处理垃圾渗滤液的工程化应用提供理论支持。
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