聚合物基纳米复合材料由于兼具了聚合物和纳米材料的双重优点而被广泛应用于化工、纺织、电子、医疗、建筑等领域。聚氨酯（PU）具有高弹性、良好的挠曲性以及耐候、耐磨、耐油等优良性能,是制备聚合物基纳米复合材料的重要基体之一。碳纳米管（CNTs）因其独特的结构、极大的长径比以及优异的性能而被认为是制备聚合物基纳米复合材料的理想填料,因此将其加入到PU基体中,便可得到综合性能优良的多功能CNTs/PU复合材料。然而,由于CNTs在高分子聚合物中不易分散,和聚合物的界面作用力弱,导致所制备复合材料的性能不理想。为了解决这些问题,本论文采用三种不同的方法对CNTs进行化学改性,将有机物或高分子聚合物接枝到CNTs的表面以提高CNTs在聚氨酯中的分散性及其和PU的界面结合力。将改性后的CNTs和溶剂型或水性PU混合,制备不同类型的CNTs/PU复合材料,研究了化学改性对CNTs的分散性能、和高分子材料的界面结合力以及复合材料机械性能、热稳定性能、导电性能等的影响,以期为CNTs/PU复合材料的制备和应用提供依据。主要内容如下:采用H₂O₂-FeSO₄试剂处理多壁碳纳米管（MWCNTs）,在其表面引入羟基基团,用3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）处理后,再和甲基丙烯酸甲酯/顺丁烯二酸酐/丙烯酸丁酯共聚物反应,得到了聚合物改性的MWCNTs。将改性后的MWCNTs加入到溶剂型PU中制备MWCNTs/PU复合材料。结果表明,当顺丁烯二酸酐和（甲基）丙烯酸酯的摩尔比例为1:8时,聚合物在MWCNTs表面的接枝率最高。当MWCNTs的含量为1.5wt%时,和未改性MWCNTs/PU复合材料相比,改性MWCNTs/PU复合材料的拉伸强度和储能模量分别提高了25%和50%,初始热分解温度提高了4.4℃,体积电阻率降低了2个数量级。采用H₂O₂-FeSO₄试剂对MWCNTs进行羟基化处理,再分别与缩水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷（KH560）以及APTES-环氧树脂E51反应,得到了MWCNTs-KH560和MWCNTs-E51两种环氧改性的MWCNTs。将改性MWCNTs和含-COOH基团的PU混合制备MWCNTs/PU复合材料,研究了两种环氧基团对复合材料性能的影响。结果表明:接枝在改性MWCNTs表面的环氧基团与PU中的-COOH和-NH₂产生化学交联,显著地提高了复合材料的性能。当MWCNTs的含量为1.5 wt%时,MWCNTs-KH560/PU、MWCNTs-E51/PU复合材料的拉伸强度与未改性MWCNTs/PU复合材料相比分别提高了63.9%和44.2%,体积电阻率降低了2个数量级以上。采用H₂O₂-FeSO₄试剂对MWCNTs进行羟基化处理后,和异氟尔酮二异氰酸酯（IPDI）反应将-NCO基团接枝到MWCNTs表面,用亚硫酸氢钠对-NCO功能化的MWCNTs进行封闭处理制备水溶性MWCNTs。将改性MWCNTs与水性聚氨酯（WPU）混合制备复合材料。研究表明,经过改性的MWCNTs能有效分散于水溶液以及WPU基体中。在高温下解封的-NCO会与WPU分子中的-NH₂和-COOH形成化学交联结构,显著地提高了MWCNTs与WPU之间的界面结合力。当MWCNTs的含量为1.5 wt%时,改性MWCNTs复合材料的拉伸强度相比于未改性MWCNTs复合材料提高了54.9%,初始热分解温度提高了8℃,体积电阻率降低了3个数量级。