【摘 要】
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配位聚合物（Coordinationpolymers,CPs）是一类由金属节点与有机配体形成的具有周期性网络结构的新型无机-有机杂化材料,近年来在生物医药领域受到了持续的关注。将光敏剂（PS）引入CP框架后,会呈现出更为丰富的性能,特别是光活性。受激发的PS在生物方面主要有三个应用方面:光学成像、光动力治疗和光热治疗。处于CPs结构中的PS由于受到周期性网络连接和孔道结构等因素的限制,拉大了光敏分
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配位聚合物（Coordinationpolymers,CPs）是一类由金属节点与有机配体形成的具有周期性网络结构的新型无机-有机杂化材料,近年来在生物医药领域受到了持续的关注。将光敏剂（PS）引入CP框架后,会呈现出更为丰富的性能,特别是光活性。受激发的PS在生物方面主要有三个应用方面:光学成像、光动力治疗和光热治疗。处于CPs结构中的PS由于受到周期性网络连接和孔道结构等因素的限制,拉大了光敏分子彼此间的间距,使分子内的振/转动受限,避免了传统光敏分子表现出的淬灭行为,以增强发光强度,同时影响光活性CPs中的光化学过程,来调控活性氧物质和热的产生。为深入揭示纳米CPs中光敏配体与光活性之间的内在关联,实现更好的成像治疗效果,本文采用了多种合成策略构建了一系列具有良好的单线态氧产生能力和成像效果的CPs纳米粒,明确了纳米粒的形貌、CPs中光敏配体的空间排布、复合方式等因素与生物性能之间的内在联系,应用于肿瘤的光动力治疗和细胞成像,为纳米光敏剂的开发提供了理论和数据支持。具体内容如下:（1）从相同的反应原料出发,通过调制剂辅助的溶剂热合成获得了四种由锆氧簇与四羧基苯基卟啉（TCPP）形成的Zr-TCPP CPs纳米粒,分别对应MOF-525（MOF:metal-organic framework,金属有机框架）、PCN-222（PCN:porous coordinationnetwork,多孔配位网络）、PCN-223和PCN-224,它们具有不同的拓扑结构和从块状到球形的纳米形貌。单线态氧产生测试结合理论模拟和结构分析表明较小的相邻TCPP配体间的中心距离和TCPP分子内的扭转角,有助于实现最佳的光活性,以产生更多的单线态氧。四种合成出的纳米粒在细胞和动物实验均呈现出形貌依赖性。较大长径比的棒状的PCN-223和梭形的PCN-222能够实现对所选肿瘤细胞系最快的细胞摄取以及最好的杀伤效果。小鼠体内实验表明长径比大的能够有效的延长它们在血液中的循环时间,合成的四种纳米粒都采取肝代谢为主的代谢方式。（2）借助PCN-222中存在的约3纳米的一维直孔道,成功地实现了以吖啶黄素（ACF）为代表的乏氧诱导因子（HIF-1）抑制剂的高效担载,随后在所制备的ACF@PCN-222表面后修饰生长上由二氧化锰和聚乙二醇组成的壳结构,得到具有仿海参结构的ACF@PCN-222@MnO2（APM）。双氧水控释实验表明未担载ACF的PM和APM上的二氧化锰均具有较高的敏感能力,在14分钟内实现氧气的产生和ACF释放。与PCN-222相比,二氧化锰壳层的存在能够有效地增强单线态氧的产生水平。在体内U14肿瘤模型中,免疫荧光分析验证了 ACF与HIF-1结合可以很好地调控HIF-1的功能,进而导致相关因子的进一步下调;结合大量消耗的肿瘤部位高表达的双氧水所产生的氧气,有助于乏氧的肿瘤微环境的重塑,以获得最好的光动力治疗效果。（3）通过多组分合成策略,实现了具有不同配位环境的Ru（dcbpy）3的成功引入来获得Hf-Ru纳米晶,同时对Hf-UiO-66（UiO:Universitetet i Oslo,奥斯陆大学）原型的孔道结构和形貌尺寸没明显的影响。基于CPs框架的限域作用,多种光谱研究表明与Ru（dcbpy）3相比,所制备的Hf-Ru纳米晶具有更长的磷光寿命和更好的单线态氧产生能力。此外,Hf-UiO-66原型中较小的孔道开口,有效的减少了环境中的氧气对磷光的淬灭,改变了传统的钌基配合物氧气敏感的天性。Hf-Ru纳米晶中较高的Hf含量,可用于计算机断层扫描（CT）成像。
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