【摘 要】
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金属锡具有994 mAh·g-1的理论容量,是目前最有希望代替石墨作为锂离子电池商业化的负极材料之一。但是锡基负极材料的循环性能差,限制了其商业应用。目前研究的改性途径多为对锡基负极材料进行合金化、纳米化、复合化,从而提高锡基负极材料的电化学性能。还原氧化石墨烯（rGO）作为基底材料表现出了高弹性、高导电率的特性。合金元素能够降低锂离子脱嵌过程中体积膨胀和收缩产生的内应力使电池的循环稳定性降低,从
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金属锡具有994 mAh·g-1的理论容量,是目前最有希望代替石墨作为锂离子电池商业化的负极材料之一。但是锡基负极材料的循环性能差,限制了其商业应用。目前研究的改性途径多为对锡基负极材料进行合金化、纳米化、复合化,从而提高锡基负极材料的电化学性能。还原氧化石墨烯（rGO）作为基底材料表现出了高弹性、高导电率的特性。合金元素能够降低锂离子脱嵌过程中体积膨胀和收缩产生的内应力使电池的循环稳定性降低,从而提高电极性能。因此,本文以氧化石墨烯（GO）为复合载体,采用先化学还原后烧结的方法制备Sn-Co/rGO和Sn-Co-Sb/rGO负极材料,研究Co、Sb的原子配比与烧结温度对锡基合金结构及储锂性能的影响规律。本文研究主要内容和结果如下:根据Sn-Co相图,制备原子配比为Sn:Co=2:1、Sn:Co=1:1、Sn:Co=2:3的Sn-Co/rGO复合材料,结果表明负极材料由Co Sn2、Co Sn、Co3Sn2以及还原氧化石墨烯（rGO）组成,其中Sn-Co合金晶粒尺寸为10～15 nm之间。Sn-Co/rGO复合材料的首次可逆容量随着烧结温度的升高呈现先增加后降低的趋势,当化学计量比为Sn:Co=2:1,烧结温度为500℃时,制备的Sn-Co/rGO材料具有良好的电化学性能,首次放电容量为811 m Ah·g-1,经过100次循环的容量为536 m Ah·g-1,容量保持率为66.1%。这表明采用Co元素的合金化可以一定程度改善Sn基材料的循环性能。为了进一步提升电极材料的循环性能,向Sn-Co/rGO加入Sb元素制备Sn-Co-Sb/rGO负极材料。研究发现Sn-Co-Sb/rGO负极材料由Sn、Sb Sn、Co6Sn Sb等合金相以及还原氧化石墨烯组成,且Sn-Co-Sb合金颗粒为10～50 nm的球形颗粒附着在石墨烯上。当原子配比为Sn:Co:Sb=2:1:1的Sn-Co-Sb/rGO复合材料的首次放电容量为793 m Ah·g-1,经过100次循环的容量为645 m Ah·g-1,容量保持率为81.3%,这表明添加适量Sb有利于提高Sn基负极材料的循环性能。该论文有图25幅,表8个,参考文献103篇。
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