【摘 要】
：
化石燃料的燃烧和二氧化碳的过度排放,造成了严重的能源危机和环境问题。发展生态友好型二氧化碳利用和能源供给方式,是实现可再生能源转换和存储技术的关键。其中,可充电金属-二氧化碳电池不仅可通过阴极二氧化碳还原（CO2RR）模拟人工光合作用反应促使二氧化碳定向转化为有经济效益的产物,还可实现持续的电力输出。但是,当前大多数研究多集中于非水系金属-二氧化碳电池（如锂/钠-二氧化碳电池）。相反,水系锌-二氧
论文部分内容阅读
化石燃料的燃烧和二氧化碳的过度排放,造成了严重的能源危机和环境问题。发展生态友好型二氧化碳利用和能源供给方式,是实现可再生能源转换和存储技术的关键。其中,可充电金属-二氧化碳电池不仅可通过阴极二氧化碳还原（CO2RR）模拟人工光合作用反应促使二氧化碳定向转化为有经济效益的产物,还可实现持续的电力输出。但是,当前大多数研究多集中于非水系金属-二氧化碳电池（如锂/钠-二氧化碳电池）。相反,水系锌-二氧化碳/空气电池（ZCB/ZAB）具有理论能量密度高、原料丰富、安全性高等优点,在应对环境和能源危机问题上具有广阔的应用前景。因此,开发高效、稳定的阴极催化剂用于CO2RR和氧还原（ORR）反应对水系ZCB/ZAB的推广至关重要。鉴于此,本文报道了三种水系ZCB/ZAB阴极催化剂的合成策略、表征方法以及性能研究。最后,本文对水系ZCB/ZAB的未来发展提出了总结和展望。具体研究内容如下:（1）采用硬模板法制备了双功能氮掺杂有序介孔碳（NOMC）用于近中性电解液中CO2RR和析氧反应（OER）。得益于氮掺杂有序介孔碳的多孔结构有利于暴露更多的有效活性位点,该催化剂在360 m V的超低过电位下,其催化生成CO的法拉第效率接近100%。实验结果表明,以NOMC催化剂为阴极构建的可充电水系ZCB,其峰值功率密度可达0.71 m W cm-2,可循环充放电超300次,能源效率为52.8%。此外,ZCBs作为自供能系统的外置电源实现驱动CO2RR,其最高的CO产率为5.3μmol h-1 mg-1cat.。理论计算结果表明氮掺杂活性位点（吡啶氮和石墨氮）能够降低决速步骤的能垒和加速中间体的生成,从而展现较高的CO2RR活性。（2）制备了铌原子分散的双功能氮掺杂有序介孔碳（Nb-N-C）用于ZAB自驱动CO2RR。Nb-N-C展现了较高的CO2RR和ORR活性,CO2RR产生的CO法拉第效率高达90%以上,并且可维持超80小时稳定的电流密度;ORR的半波电位维持在0.84 V附近。利用该催化剂组装的ZAB的峰值功率密度达115.6 m W cm-2,Zn金属的利用率高达83.1%。串联的ZABs作为电源自驱动CO2RR,可连续将CO2转化为CO,平均产率为3.75μmol h-1 mg-1cat.。理论计算结果进一步表明,Nb原子固定在氮掺杂的碳上形成Nb-N活性位点,从而有效降低CO2RR的决速中间体*COOH和ORR的决速中间体*O的吸附能垒。（3）通过简易的电化学沉积方法制备了金（Au）催化剂,该催化剂在膜电极系统中表现出优异的CO2RR性能,展现出60 m A cm-2的还原电流密度和45.3 m L h-1的CO产率。由Au构建的水系ZCB,其峰值功率密度为0.7 m W cm-2;循环68小时之后仍可保持63%的CO法拉第效率。此外,首次提出串联的ZCBs自供能驱动CO2电解体系,其最大CO生产率为0.44 m L h-1。理论计算表明,Au（111）不仅为CO2分子的氢化提供了一个较低的能垒,而且还稳定了关键的*COOH中间体,这两者都为CO2RR定向催化转化为CO提供了有效反应途径。
其他文献
以深度神经网络（Deep Neural Network,DNN）为代表的深度学习是当今人工智能领域研究的热点之一,在自动驾驶、智慧城市、智能安防等现实生活场景具有广阔的应用前景。目前的DNN应用依赖于强算力设备,模型参数无法根据环境和目标的变化进行自适应地更新。如何在能量和存储资源有限的嵌入式终端上实现DNN模型的在线学习成为未来人工智能发展的重要方向之一。目前的DNN在线学习算法复杂,同时面向嵌
在全球致力于碳中和的大背景下,绿色可持续的新能源技术得到了世界各国的高度重视,一些新的能源利用系统也应运而生。其中冷热电综合能源系统因能够实现不同能量形式之间的耦合转化,并且可以利用灵活的能流拓扑结构更好地消纳新能源,实现了在节流和开源两大方面的性能提升,因此近年来得到了广泛的关注。在冷热电综合能源系统的多个研究领域中,优化调度负责切换能流流向以及协调设备出力等,对系统运行起着关键作用。但冷热电综
微重力是太空飞行中影响宇航员生命健康的重要因素。作为经典的模式动物,秀丽线虫是分子毒理学研究的重要模型。目前在秀丽线虫中已经建立了模拟微重力分析模型,并展开了相关毒效应评价研究。肠道是秀丽线虫响应环境应激或环境毒物的重要靶器官。然而,目前关于模拟微重力致秀丽线虫肠道组织损伤的研究尚未见报道,而且秀丽线虫肠道响应模拟微重力应激的分子机制尚不完全清楚。因此,利用秀丽线虫作为动物模型,本研究将致力于解析
第一部分miR-425-5p对脐静脉内皮细胞单羧酸转运体4表达及细胞生物学行为的影响目的:糖尿病（diabetes mellitus,DM）血管并发症是2型糖尿病患者致死、致残的最主要原因,其早期的病理表现是高血糖引起内皮细胞（endothelial cells,ECs）功能障碍和细胞凋亡,导致血管内皮损伤。ECs以糖酵解供能为主,产生的乳酸主要依赖单羧酸转运体4（monocarboxylate
随着能源革命及智能电网的发展,以风力发电机组（WTG）和光伏发电系统（PV）为代表的分布式新能源发电系统（RES-DGs）大量接入配电网,传统的被动式配电网正逐步转变为具备分布式供电能力的主动配电网。然而,RES-DGs的大量接入也给配电网的运行提出了挑战,其中,传统保护装置的动作协调性丢失尤为受到研究者的关注,这有可能带来保护装置误动、拒动、故障清除延迟等一系列问题,严重时将诱发系统的长时间停电
抗滑性能是反映路面安全性能最重要的一个指标,良好的路面抗滑性能是车辆安全、快速行驶的保障。然而,随着交通量的快速增长及货车比例的增加,我国高速公路沥青路面逐渐暴露出了抗滑性能衰减过快、影响行车安全的问题。如何设计满足使用要求的沥青路面抗滑表层,提高沥青路面长期抗滑性能,保持路面的抗滑能力处于良好水平是当前研究热点与难点问题。本研究以广东省高速公路典型沥青路面抗滑表层为研究对象,采用路网调查、理论分
第一部分经颅磁刺激对帕金森病的治疗作用及相关机制研究研究背景:帕金森病（Parkinson’s disease,PD）是一种因多巴胺能神经元缺乏而引起的神经退行性疾病。PD的确切发病机制仍不清楚,年龄老化、氧化应激、遗传及环境因素等均可能导致PD发生发展。近年来,细胞衰老在PD发病中的作用越来越受到重视。细胞衰老是增殖细胞离开细胞周期并进入永久性生长停滞,其显著特征是分泌大量的生物活性物质,即细胞
无线能量传输（Wireless Power Transfer,WPT）技术是一种基于非导线接触方式,借助微波波束在自由空间传输实现电能由发射端传输至接收端（大规模整流天线阵列）的技术,其在无线充电、微型探测机器人、无人机基站、太阳能卫星系统等应用中广泛使用。面向毫米波无线能量传输应用,毫米波整流天线阵列的效率和成本将决定WPT系统能否大规模使用,而其中的核心就是设计低成本、高效率、全集成的整流芯片
随着全球变暖,人类的生存受到严重威胁,大力发展可再生能源,减少二氧化碳排放是解决这一问题的重要途径。未来,光伏发电将成为可再生能源的支柱,研究光伏发电意义重大。太阳能电池输出电压低,无法与并网电压匹配,且太阳能电池输出电流纹波影响其输出功率和使用寿命,此外,太阳能电池极板面积大,会引起漏电流,增加了电网电流谐波和损耗,因此,研究光伏发电用DC/DC变换器成为一个重要课题。论文在总结前人研究的基础上