【摘 要】
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本论文分为三部分,第一部分通过综述简单介绍了重氮化合物的基本反应,如:偶联反应、环加成反应、亲核取代反应和以金属卡宾为前体的反应等。重点介绍了以重氮为底物构建三元、四元、五元和六元环状化合物骨架的方法及环丁烯酮衍生化的开环和扩环反应。随后详细介绍了铑卡宾催化下基于苯并二氢吡喃酮重氮化合物的方法学研究。第二部分为论文核心部分。我们发展了一种多取代环丁烯酮衍生物的合成方法。在铑催化下,苯并二氢吡喃酮重
【基金项目】
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国家自然科学基金（21572084）；
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本论文分为三部分,第一部分通过综述简单介绍了重氮化合物的基本反应,如:偶联反应、环加成反应、亲核取代反应和以金属卡宾为前体的反应等。重点介绍了以重氮为底物构建三元、四元、五元和六元环状化合物骨架的方法及环丁烯酮衍生化的开环和扩环反应。随后详细介绍了铑卡宾催化下基于苯并二氢吡喃酮重氮化合物的方法学研究。第二部分为论文核心部分。我们发展了一种多取代环丁烯酮衍生物的合成方法。在铑催化下,苯并二氢吡喃酮重氮化合物和炔烃反应构筑6-氧螺[3.4]辛-2-烯-1-酮骨架。该反应一个明显的特点是通过廉价的原料一步构筑了含有螺环的刚性四元碳环骨架。随后对其产物核心骨架进行衍生化反应研究,在加热条件下环丁烯酮4π-电环化开环得到烯酮中间体。我们发现,中间体与不同的环烯[2+2]环加成构建β,γ-不饱和羰基骨架;与萘酚中间体芳构化偶联形成含有酯基的复杂并环骨架。第三部分合成了亚烷基环丙基酮衍生物。金属铑催化苯并二氢吡喃酮重氮化合物与联烯发生[1+2]环加成反应合成亚烷基螺[色原-3,1’-环丙基]-4-酮的骨架。该反应提供了快速构建含有螺环的三元碳环体系的方法。
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