【摘 要】
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我国煤炭资源储量丰富,但石油却严重依赖进口才能满足国内旺盛的需求。发展煤直接液化技术能降低石油进口量和保障化石能源安全。铁基催化剂是影响煤直接液化效率的因素之一,而Fe1-xS正是其活性组分。研究煤直接液化的氢转移规律对降低氢耗和提高油收率至关重要,但目前研究氢迁移过程的对象未涉及Fe1-xS催化剂,缺乏氢在Fe1-xS催化剂上的作用关系及迁移规律的研究。因此本文以Fe1-xS催化剂为研究对象,探
【基金项目】
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国家重点研发计划（2017YFB0602401）；
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我国煤炭资源储量丰富,但石油却严重依赖进口才能满足国内旺盛的需求。发展煤直接液化技术能降低石油进口量和保障化石能源安全。铁基催化剂是影响煤直接液化效率的因素之一,而Fe1-xS正是其活性组分。研究煤直接液化的氢转移规律对降低氢耗和提高油收率至关重要,但目前研究氢迁移过程的对象未涉及Fe1-xS催化剂,缺乏氢在Fe1-xS催化剂上的作用关系及迁移规律的研究。因此本文以Fe1-xS催化剂为研究对象,探究了其吸附氢的现象及其在不同体系中脱氢反应与加氢反应行为,从全新的视角探讨了Fe1-xS催化剂上的氢迁移行为规律。得到的主要结论如下:（1）通过预硫化制备Fe1-xS催化剂,并通过H2-TPD和H2-TPR、元素分析等表征手段间接证实了Fe1-xS催化剂的吸附氢现象,发现催化剂在预硫化时也会吸附氢。（2）利用化学实验手段进一步证明Fe1-xS催化剂的吸附氢行为,考察了其在蒽体系和不加蒽体系（单独体系）中脱氢行为。结果表明,两种体系中的脱氢反应均有H2生成,并且在蒽体系中脱氢反应的氢元素有两种去处,即生成氢气和对蒽加氢生成二氢蒽。随温度升高,在两体系中Fe1-xS催化剂脱氢量均增加,且高温有利于催化剂脱氢;随时间延长,在两体系中脱氢量均先增加后稳定;在420℃和1 h的蒽体系中,Fe1-xS催化剂最大脱氢量2.37 mmol H/g;溶剂十二烷对两体系中脱氢反应都有促进作用;还对蒽体系中的脱氢反应进行了热力学计算并确定了平衡常数。Fe1-xS催化剂在两种体系中的脱氢行为存在差异。各个温度下,蒽体系中总脱氢量均大于其单独脱氢时的总脱氢量,且温度对蒽体系中脱氢反应的影响程度更大。（3）考察了Fe1-xS催化剂在H2体系以及H2和四氢萘共存体系中再加氢行为。结果表明其在两种体系中均可再加氢,但都随温度升高,催化剂加氢量减少,说明低温有利于催化剂的加氢反应;随时间延长,在两体系中加氢量均先增后趋稳;随H2初压增大,两体系中催化剂加氢量均先增后趋缓;在360℃和2 h的H2体系中,Fe1-xS催化剂最大加氢量为4.20mmol H/g。Fe1-xS催化剂在两体系中加氢反应也有差异。温度≤380℃时,催化剂在H2体系中加氢量更大;而≥400℃时,催化剂在H2和四氢萘体系中加氢量更大。温度对H2体系中加氢反应的影响程度更大。
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