【摘 要】
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滴流床反应器(Trickle bed reactors,TBRs)是一种气-液-固三相反应装置,气液两相同时通过填充催化剂颗粒的床层,呈现复杂的流动行为。滴流床反应器在石化,环保,精细化工等领
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滴流床反应器(Trickle bed reactors,TBRs)是一种气-液-固三相反应装置,气液两相同时通过填充催化剂颗粒的床层,呈现复杂的流动行为。滴流床反应器在石化,环保,精细化工等领域具有长久的应用历史。目前,滴流床多相流的相互作用、流动状态的转变、床层的传质与传热等方面已有诸多研究报告,但滴流床的设计与放大目前仍处于经验、半经验的状态,对滴流床的模拟与优化技术有待更深入的探讨。本文在有限体积法的基础上,应用Eulerian多相流模型,通过将颗粒尺度上的传质数据、搜索算法和反应器内宏观流动传输方程结合,对高液相流速滴流床反应器内流体流动和液-固传质进行多尺度的数值模拟,得到滴流床反应器出口处液相示踪剂的浓度随时间变化曲线和传质参数。依据文献报道的实验数据对模拟结果进行检验,预测得到的Pe(Peclet)准数值与实验值基本吻合,预测值与实验值的平均相对偏差为12.2%,出口示踪剂浓度随时间变化的曲线与报道结果基本一致,本模拟方法对高液相流量滴流床的流动和传质取得了较为准确的预测结果。其次,采用MMA(Method of Moving Asymptotes)算法,对滴流床微反应器中床层渗透系数的分布进行了优化,使流体能够在床层中较为均匀地分布,提高了反应器的催化转化效率。最后,使用SIMP(Solid Isotropic Material with Penalization)变密度拓扑优化法,结合 SNOPT(Sparse Nonlinear Optimization Algorithm)算法对滴流床催化剂颗粒的拓扑形态和催化活性组分分布进行优化,分别考察催化剂颗粒形状拓扑优化和催化活性组分分布拓扑优化在不同的反应级数,反应速率常数和反应物扩散系数下的适用性以及优化结果的变化趋势。优化结果表明,在颗粒中制作洋葱或树状的中空结构可有效提升催化剂颗粒性能。维持颗粒外形不变时,为提高催化能力,可将活性组分沿着颗粒侧壁面分布。催化剂颗粒结构拓扑优化适用于快速反应且反应物在颗粒内部扩散系数较低的情况;催化组分分布拓扑优化适用于慢速反应和反应组分在催化剂颗粒中扩散系数大小适中的情况。综合滴流床多相流流动和传质的模拟结果,以及颗粒的结构优化和拓扑优化的数值计算,认为本研究中滴流床反应器颗粒尺度的数值模拟和优化框架基本合理,可为滴流床反应器的模拟及优化研究提供指导。
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