催化是现代化学工业的基石,实现可调制的催化作用过程是时代发展的迫切需求。以聚N-异丙基丙烯酰胺载体/金属纳米粒子活性组分为代表的聚合物反应器及新概念催化剂的发展,为这一要求的实现创造了条件。然而,在实际应用中,多数催化作用过程涉及多组分反应物及多步催化作用过程,常须控制反应物按次序、自分类催化方向进行反应,以免不必要的副反应行为。基于现有报道,人们无法直接实现反应物按次序、自分类的催化作用,从而迫使人们发展更具普适性及更高智能聚合物反应器的新技术、新方法等。本研究围绕聚合物反应器—新概念催化剂的设计及合成并对分类催化作用进行了系统深入的研究,采用新的设计理念,将分级自组装、分级作用域的概念引入新概念催化剂的设计与合成,发展出二种新型可分类催化作用的聚合物反应器:论文首先基于多组分自愈合相互作用机制,构筑不同作用强度的三组分超分子共聚物(即聚1-乙烯基咪唑、聚2-三氟甲基丙烯酸和聚丙烯酰胺),以金属纳米粒子为活性组分,通过共聚物的分级响应行为,诱导不同大小的底物通道,从而发展出分类催化作用能力。在较低的温度条件下,这些相互作用的存在,屏蔽了底物通往金属纳米粒子的通道,抑制了反应器的催化作用;在中等温度条件下,相对较弱的聚2-三氟甲基丙烯酸-聚丙烯酰胺相互作用遭到破坏,允许小分子底物获得通往金属纳米粒子,反应器呈现出对小分子底物较好的催化能力;在更高温度条件下,更强的聚2-三氟甲基丙烯酸-聚1-乙烯基咪唑相互作用被破坏,反应器对大分子底物也呈现出高反应性。以这种方式,聚合物反应器实现了分类催化的能力。此外,研究还将形状记忆聚合物可逆相的概念引入聚合物反应器的设计与合成,发展出流动相分级作用域构筑的分类聚合物反应器。研究以聚2-辛烯酸、聚1-乙烯基咪唑和聚甲基丙烯酸三组分构建分类催化响应域,以金属纳米粒子为活性组分。在低温条件下,由于三组分间的静电作用及聚2-辛烯酸长分子链运动的“冻结”,合成聚合物反应器抑制了底物通往活性组分的通道,故合成聚合物反应器没有呈现出明显的催化活性;在中等温度下,聚合物间静电作用的破坏,使亲水性的底物获得通往反应器的通道,故合成聚合物反应器呈现出对亲水性底物明显的催化活性;在更高温度下,疏水性分子链流动性加剧,聚合物反应器处于完全开放状态,疏水性底物同样获得通往活性组分的通道。以这种方式,分级作用域授予该聚合物反应器分类催化作用的能力。