CuInxGa1-xS2量子点的制备及其性能研究

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近年来,量子点由于其独特的可调的光电性能以及在纳米器件上诱人的应用前景而得到了人们广泛的关注。CuInS2 QDs作为一种三元半导体纳米材料,其带隙为1.5eV,非常接近太阳能电池最佳吸收材料的禁带宽度,另外它具有较高的吸收系数(105 cm-1)并且环保无毒,是一种非常具有发展前景的太阳能电池材料。然而,由于带隙的限制,其发射光谱的范围比较窄。因此在绿色环保的基础上,拓宽量子点的发光范围,促进更广领域的应用是值得我们关注的问题。论文中,我们用热溶液注入的方法合成了黄铜矿结构的三元半导体量子点CuInS2QDs和CuGaS2 QDs,以及四元半导体量子点CuInxGa1-xS2 QDs,通过改变量子点粒径的大小以及In/(Ga+In)的比例来调节量子点的发光。通过XRD、TEM、HTEM、FTIR和EDS等测试手段研究了样品的晶相、形貌以及各元素的相对含量,通过UV-vis吸收光谱和荧光发射光谱研究了样品的光学性能。在CuInS2QDs的形成过程中探究了反应时间对量子点的结晶性及光学性质的影响。在230℃的反应温度下,随着反应时间的推移(5min、10min、20min、30min、40min、60min、80min、100min),CIS QDs的XRD衍射峰越来越尖锐,噪声越来越小,半高宽越来越窄,说明结晶性越来越好,且量子点粒径在增大,由于量子限域效应其吸收光谱和荧光发射光谱都发生了红移,发射光谱的峰值从652nm红移至819nm处。在CuGaS2QDs的形成过程中探究了反应温度对量子点的结构、形貌、各元素相对含量及其光学性能的影响。随着反应温度的增高(210℃、220℃、230℃、250℃),CGS QDs的XRD衍射峰越来越尖锐,噪声越来越小,半高宽越来越窄,说明结晶性越来越好,而当反应温度达到260℃时,其XRD图谱中出现了杂质峰,同时从TEM中观测其形貌也从随着反应温度的增高出现团聚,从单分散的量子点到不规则的线状再到团聚的纳米环。同时,由于量子限域效应其吸收光谱和荧光发射光谱都发生了红移。改变In/(Ga+In)的比例,制备结晶性好、发光可调的CuInxGa1-xS2 QDs(x=0.0,0.2,0.4,0.6,0.8,1.0)。通过改变元素的构成,调节半导体量子点的带隙(从1.61eV到2.59eV),实现红色、橙红色、橙色、橙黄色、黄色更广范围的发光。传统敏化太阳能电池中的Cu2S对电极合成过程复杂,电解液和光阳极匹配不好且腐蚀会导致脱层使电解性急剧下降。针对以上问题,我们用一种性能更加稳定且无污染的电解质Spiro-OMeTAD替代多硫电解质,用Ag电极替代Cu2S对电极,并采用自组装单分子膜(SAM)的方法完成CIS QDs在TiO2上的吸附,设计了FTO/TiO2/CIS/Spiro-OMeTAD/Ag结构的新型固态敏化电池。这种结构简化了电池工艺制备过程,降低了电池的组装难度,有利于提高电池的稳定性,同时也为QDSSc的发展开启一扇新门。
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