论文部分内容阅读
新型光催化剂磷酸银(Ag3PO4)由于具有高的可见光催化活性和高的量子产率而受到广泛关注。但是，Ag3PO4微溶于水且在无牺牲剂存在时也容易发生光腐蚀，从而限制了Ag3PO4在能源和环境等领域的实际应用。 因此，本文结合半导体Ag3PO4具有可见光催化活性的优点，并通过与具有比表面积大、机械性能好、导热和导电性强等优点的石墨烯，以及具有独特光电活性的聚3-己基噻吩进行二元或三元复合以克服半导体材料自身的缺陷，提高半导体光催化剂的光催化活性和光稳定性。我们在常温下成功合成了一系列不同质量比的Ag3PO4/聚3-己基噻吩(P3HT)、Ag3PO4/氮掺杂石墨烯(NG)和Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂，并对合成的光催化剂进行了表征及降解罗丹明B（RhB）的性能研究，通过性能研究进而提出了复合催化剂的光催化反应机理。 本论文主要从以下几个方面开展了工作: (1)Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂最佳合成条件的探究:通过简易的液相化学离子交换法合成了类球体的Ag3PO4颗粒。在此基础上，在常温下合成了Ag3PO4/P3HT、Ag3PO4/NG和Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂，并对Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂的性能进行优化，找出了Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂的最佳合成条件。 (2)Ag3PO4基复合光催化剂的结构表征和光催化性能研究:使用XRD、SEM、TEM、XPS、UV-vis、PL和拉曼光谱等对纯Ag3PO4、 Ag3PO4/P3HT、Ag3PO4/NG、Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂进行表征。同时，通过在可见光下降解RhB，发现Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂具有比Ag3PO4/P3HT、Ag3PO4/NG复合光催化剂和Ag3PO4更高的可见光催化活性。将50 mg催化剂加入50 mL10 mg/L的RhB溶液中，在可见光下经过32 min的降解，Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂可以降解95％的RhB，而Ag3PO4/P3HT、Ag3PO4/NG和纯Ag3PO4分别只降解了65.6％，86.6％和48.6％的RhB。 (3)Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂的光稳定性能研究:Ag3PO4/NG/P3HT的光稳定性可通过对比可见光下Ag3PO4/NG/P3HT和Ag3PO4循环4次降解RhB的光催化活性的变化进行评价。实验结果表明，Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂在四次的使用过程中，40 min内对RhB的降解率依次为100％，97％，91％和90％，均高于同样条件下纯Ag3PO4的稳定性。因此NG和P3HT与Ag3PO4复合促进了Ag3PO4光稳定性的提高。 (4)磷酸银基复合光催化剂的光催化反应机理研究:本文对Ag3PO4、Ag3PO4/P3HT、Ag3PO4/NG和Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂在可见光下降解RhB进行活性氧捕获实验研究。在了解Ag3PO4和Ag3PO4基复合光催化剂降解RhB过程中主要参与的自由基种类的基础上，对Ag3PO4和Ag3PO4基复合光催化剂的降解机理进行进一步分析。在Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂中，由于Ag3PO4与NG和P3HT之间存在协同效应，即复合光催化剂中NG作为电子受体以及P3HT作为空穴受体能够构建电子-空穴的双转移通道，有效降低磷酸银中导带光生电子与价带光生空穴的复合，因此Ag3PO4/NG/P3HT复合光催化剂不仅具有比纯Ag3PO4更高的催化活性，而且也有效地提高了Ag3PO4的光稳定性。