【摘 要】
：
社会经济的快速发展,农业、工业以及家庭用水中排入水体中的含氮污染物在不断增加,水处理工艺末端出水常面临着硝酸盐氮（NO3--N）和总氮（TN）超标问题。与其他硝酸盐氮（NO3--N）处理技术相比,电化学脱氮技术具有无需外加试剂、操作简单、环境友好的特点。但电化学脱氮技术也存在电极使用寿命短、去除效率低和能耗高等问题,难以满足实际工程应用。因此,开发高效脱氮、性能稳定、经济效益高的电极材料用于电化学
论文部分内容阅读
社会经济的快速发展,农业、工业以及家庭用水中排入水体中的含氮污染物在不断增加,水处理工艺末端出水常面临着硝酸盐氮（NO3--N）和总氮（TN）超标问题。与其他硝酸盐氮（NO3--N）处理技术相比,电化学脱氮技术具有无需外加试剂、操作简单、环境友好的特点。但电化学脱氮技术也存在电极使用寿命短、去除效率低和能耗高等问题,难以满足实际工程应用。因此,开发高效脱氮、性能稳定、经济效益高的电极材料用于电化学脱氮有较好的研究意义。在现有催化材料中,四氧化三钴（Co3O4）已被证实具有较好的电催化活性,广泛应用于电化学产氢、二氧化碳和氮氧化物的电催化还原反应,但在电化学还原硝酸盐氮方面的研究较少。本研究在不同基底上沉积制备Co3O4,将其制备为电极应用于电化学硝态氮去除工艺,考察其脱氮性能,优化工艺参数,为电化学脱氮工艺的实用化提供技术支持。研究采用电镀法制备Co3O4催化电极作为阴极,采用溶胶凝胶法制备IrO2-RuO2/Ti电极作为阳极,构建电化学脱氮体系。通过扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）表征和极化曲线测试等方式对材料进行表征,从硝酸盐氮去除率、还原产物分析、总氮去除率等展开工艺条件研究,同时对电流效率、能耗进行分析,对整体工艺进行评价。主要研究内容如下:（1）以碳毡（CF）为基底采用电沉积-煅烧法制备了Co3O4/CF材料,用于阴极还原硝态氮。SEM和EDS分析表明Co3O4/CF具有立体三维结构,沉积在碳毡上的Co3O4呈颗粒状分布于碳毡表面。在0.25 A电流大小下电沉积120 s、500℃煅烧2 h制备的Co3O4/CF硝酸盐氮去除性能最佳。以Co3O4/CF为阴极,Pt片为阳极,在p H为7.0、NO3--N浓度为100 mg/L、电流密度为15 m A/cm~2的条件下反应2 h,有87.3%的NO3--N的去除和62.53%的NH3-N生成,同时检测到在反应过程中有亚硝态氮生成,主要是由于碳毡基底参与硝态氮的还原产生。以钛网为基底材料采用电沉积-煅烧法制备了Co3O4/Ti材料,用于阴极还原硝态氮。在0.25 A电流大小下电沉积5 min、沉积4次、500℃煅烧2 h制备出的Co3O4/Ti性能最佳。SEM和EDS分析表明沉积在钛网上的Co3O4呈圆球状分布于钛网表面。以Co3O4/Ti为阴极,Pt片为阳极,在p H为7.0、NO3--N浓度为100 mg/L、电流密度为15m A/cm~2的条件下反应2 h,有97.89%的NO3--N去除率和60.30%的NH3-N生成率,反应过程中未检测到亚硝态氮的生成。（2）采用溶胶凝胶法制备了IrO2-RuO2/Ti作为阳极,考察阳极氧化去除氨氮性能。Ir/Ru摩尔比=2:1的条件下制备的IrO2-RuO2/Ti电极电化学性能最佳。制备的IrO2-RuO2/Ti电极表面呈现均裂状结构,增大了比表面积,有利于增多活性位点。IrO2-RuO2/Ti阳极氧化去除氨氮主要依靠间接氧化过程,以IrO2-RuO2/Ti为阳极,Ti片为阴极,在p H为10.0、氯离子浓度为2000 mg/L、电流密度为15 m A/cm~2下对150 m L（100 mg/L NH3-N）模拟废水反应2 h,氨氮去除率达到69.16%,总氮去除率为66.39%。（3）以自制的Co3O4催化电极为阴极,IrO2-RuO2/Ti电极为阳极构建电化学脱氮工艺体系,评价电极性能和优化工艺参数。以Co3O4/CF为阴极,IrO2-RuO2/Ti为阳极,在p H为7.0、NO3--N浓度为100 mg/L、Cl-浓度为2000 mg/L、电流密度为15 m A/cm~2的条件下反应2 h,有76.3%的NO3--N去除率和56.65%的TN去除率,能耗为0.12（KW·h/g NO3--N）,电流效率为33.0%,循环使用10次后发现电极稳定性较好。以Co3O4/Ti为阴极在相同条件下反应2 h,有91.12%的NO3--N去除率和60.25%的TN去除率,能耗为0.10（KW·h/g NO3--N）,电流效率为40.31%,循环使用10次后仍后有90%左右硝酸盐氮去除率和60%以上的总氮去除率。相比于Co3O4/CF电极,Co3O4/Ti为阴极的脱氮性能更好、能耗更低、电流效率更高,反应4h后能达到对硝酸盐氮和总氮的去除。
其他文献
低温变形后镁合金动态再结晶（DRX）晶粒细小,但DRX率较低,无法实现强度和塑性的良好匹配。针对此问题,本文基于微米SiCp能够促进镁合金DRX形核的思想,研究了颗粒周围变形区（PDZ）的形成机理,分析了高温压缩变形过程中微量SiCp及SiCp周围PDZ尺寸作用下Mg-5Zn合金的组织演变规律,阐明了SiCp及PDZ尺寸对Mg-5Zn合金DRX和动态析出行为的影响机制。在此基础上,研究微量SiCp
矿井自燃火灾防治的关键在于火源位置的精确探测,同位素测氡法因其操作简便、成本低、不受地形限制、适合深部火区探测等优点已广泛应用于自然发火严重区域的探测,但如何在地表通过获得准确的氡浓度异常信息来精准探测复杂状况下煤自燃火区是测氡技术所面临的关键技术挑战。目前地表氡异常信息的获取主要采用α杯法,该法易受季节、气象、日照、风力、仪器震动及其它人为因素的影响,制约现场数据的有效采集和准确分析。受煤自燃影
工程岩体是结构面和岩块的空间排列组合体。大量工程实践表明,工程岩体的变形破坏不只取决于岩石性质,更主要受结构面的影响。而所有类型的结构面中,节理在工程岩体中存在的概率相对来说要高得多。目前地下工程一般建在完整岩体或断续节理岩体中,断续节理的存在使围岩的稳定性、变形特征和应力分布更加复杂,围岩的破坏往往是由于裂纹在节理间扩展贯通导致的。因此研究断续节理围岩的变形破坏对于地下工程实践意义重大。本文基于
白光LED具有高效节能、无汞污染等优点,已经在生活照明、液晶显示、汽车照明等方面获得广泛应用,其中稀土发光材料是白光LED的关键成分之一。然而,对于许多应用型稀土发光材料,其晶体结构和化学组成比较复杂（例如,出现多格位占据、电荷补偿、无序占据等）,与发光性质之间关系有待厘清。采用传统实验手段难以获得发光性质与配位环境之间关联的清晰认识;采用经验理论模型进行结构分析存在局限性。本论文以一些典型或具有
航空航天事业的快速发展迫切需要轻质耐高温的结构材料来替代Ni基高温合金,在此背景下,具有密度低、比强度高、服役温度高、结构稳定性好和抗氧化等优点的Ni-Al金属间化合物可作为优选材料以实现结构减重、高承温的目标。但由于其具有本征脆性,室温下塑韧性差,薄壁结构板材的制备较为困难,且在高温下单一相强度较低,基于此,本文试图通过引入塑性层来提高Ni-Al金属间化合物的高温强度及塑韧性,以制备出高性能的结
医用钛合金如Ti-6Al-4V（TC4）合金由于具有优异的机械性能以及良好的生物相容性常作为人体植入体的首选材料,被广泛应用于人体硬组织替代和修复。然而,钛合金长期在复杂的人体环境中,会释放有毒金属Al3+和V-离子进入周围组织,且本身的生物活性不佳限制了其应用。羟基磷灰石（HA）是人体和动物骨骼一种非常重要的无机组成成分,具有与天然骨骼相似的化学性、生物相容性和骨诱导性。但其强度低、韧性差、脆性
煤化工企业产生的高浓度难降解有机废水,产量日益增加,常规的生物化学处理工艺不能对其进行有效出理,造成了严重的环境问题。非均相臭氧催化氧化技术因其具有强氧化性、无二次污染等特点而被认为是深度处理煤化工废水的有效方法,但传统的单一价态金属氧化物型催化剂电子转移效率低,羟基自由基产量小。过渡金属复合氧化物具有多种价态的金属离子,能提高电子转移效率,改善催化活性,提高羟基自由基产量。因此,本论文选用价态多
近年来,由于发光材料被广泛应用于各个领域,其制备工艺及其光学特性的研究成为人们广泛关注的研究课题,其中对以Y2O2S为基质掺杂的发光材料的制备和光学性能的研究是材料物理研究的热点问题之一。由于S的熔点和沸点与Y2O3的差别很大,取得高质量Y2O2S非常困难。我们改进了固相反应工艺,在不添加任何助溶剂,不用石墨坩埚的情况下,直接使Y2O3和S高温汽固相反应而得到高质量的Y2O2S,避免了污染,简化了
随着世界范围内不断增长的城市化和工业化,由有机污染物和重金属引起的水污染已成为威胁自然生态系统和人类健康的全球性问题。许多河流和地下水中的重金属含量超过了安全标准,尤其是六价铬Cr（Ⅵ）污染严重超标。光催化技术被视为有效去除废水中Cr（Ⅵ）的有效手段,其反应环境条件温和,能耗低,可直接通过太阳光将具有毒性大的Cr（Ⅵ）还原成具有毒性小且容易沉淀的Cr（Ⅲ）,具有高效、清洁,绿色等特点。作为一种常见
我国油菜的氮肥施用量大,但氮肥利用率仅30%左右,且氮肥施用量越高,氮素利用率越低。硝态氮（NO3--N）是油菜的主要氮源,其吸收、体内运输和代谢都对油菜的氮素利用率有显著影响。本研究以油菜氮高效品种xiangyou15（H）、氮低效品种814（L）以及相关的拟南芥遗传材料为研究对象,采用砂培和水培试验,利用生理生化分析及分子生物学等技术手段,探究了正常和低氮处理下油菜NO3--N吸收、体内运输分