催化裂解甲烷制备碳纳米管的研究

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本论文分别以LaCo1-xMoxO3 、LaNiO3 、Al1.8Fe0.2O3 为催化剂,催化裂解甲烷制备多壁、单壁碳纳米管,并且对各自的合成条件进行优化,达到提高碳纳米管产率、缩小管径分布范围的目的;此外还对碳纳米管的纯化和生长机理进行了研究。为了提高碳纳米管的产率,开发了一种新催化剂LaCo1-xMoxO3。比较催化剂LaCo1-xMoxO3(0≤x≤0.4)制备的碳纳米管的形貌和产率,发现LaCo0.9Mo0.1O3制备的碳纳米管兼有管径均匀、形貌规整、产率高的优点。以进一步提高碳纳米管产率为目的,通过优化工艺条件如:催化剂的焙烧温度、催化剂的预还原温度、碳纳米管的合成温度、反应气氛VCH4/VH2 等,确定了最适合于碳纳米管生长的工艺参数:催化剂LaCo0.9Mo0.1O3的焙烧温度为 800℃,预还原温度为600℃,碳纳米管的合成温度为800℃,反应气氛VCH4/VH2=1:6 , 获得的碳纳米管最高产率达200%(即2g.CNTs/g.catal)。利用已有报导的催化剂LaNiO3,在750℃制得较高产率的链珠状碳纳米管(产率为300% 即3g/g.catal)。为了制备单壁碳纳米管,采用柠檬酸络合法制备出催化剂Al1.8Fe0.2O3,研究表明,该催化剂对单壁碳纳米管的选择性高,在1000—1040℃所制备的碳纳米管约95%为单壁。
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