【摘 要】
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随着工业窑炉排放标准日趋严格,工业窑炉排放烟气温度低,SCR+WFGD技术在低温烟气脱硫脱硝领域运行成本高,因此开发一种高效经济稳定的低温脱硫脱硝技术显得尤为重要。以H2O2为氧化剂的气相氧化法展现了出色的低温脱硫脱硝性能,具有广泛的研究和应用前景。本文主要针对Fe/Al2O3和Fe/Al2O3@Si O2催化剂联合H2O2蒸汽以Na OH溶液作为吸收液进行脱硫脱硝研究,探究并分析其在不同温度、H
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随着工业窑炉排放标准日趋严格,工业窑炉排放烟气温度低,SCR+WFGD技术在低温烟气脱硫脱硝领域运行成本高,因此开发一种高效经济稳定的低温脱硫脱硝技术显得尤为重要。以H2O2为氧化剂的气相氧化法展现了出色的低温脱硫脱硝性能,具有广泛的研究和应用前景。本文主要针对Fe/Al2O3和Fe/Al2O3@Si O2催化剂联合H2O2蒸汽以Na OH溶液作为吸收液进行脱硫脱硝研究,探究并分析其在不同温度、H2O2浓度、气体空速和SO2浓度工况下的脱硫脱硝变化趋势,并对催化剂进行24h连续性实验,观察其抗硫稳定性表现。并结合XRD、SEM、BET、XPS、FTIR和IC表征手段,分析催化剂抗硫稳定性机理和脱硫脱硝机理。研究内容及成果如下:（1）首先通过等体积浸渍法制备不同Fe质量负载率Fe/Al2O3催化剂,其中Fe2O3质量负载率为3%时,催化剂表现出最佳脱硫脱硝性能,在反应温度为120℃,H2O2/NO摩尔比为4时可实现100%的脱硫效率和92.47%的脱硝效率,并且在各反应工况下,3%Fe/Al2O3较纯Fe2O3均表现出较好的脱硝性能,研究发现Al2O3载体的负载能提高催化剂催化活性和高温稳定性,并且Al2O3的负载能保护Fe活性位点,抑制其硫酸化,减少硫酸盐生成量,提高催化剂抗硫稳定性。同时结合DFT模拟发现,NO分子主要吸附位点为Fe原子,SO2分子主要吸附位点为Al原子,Al2O3的负载能减少NO与SO2竞争Fe活性点位。（2）其次通过乙醇浸渍法制备不同Si/Al摩尔比的3%Fe/Al2O3@Si O2,其中Si/Al摩尔比为1的3%Fe/Al2O3@Si O2表现出最佳的脱硫脱硝效率,在120℃反应温度,H2O2/NO摩尔比为4时可实现100%的脱硫效率和93.76%的脱硝效率,表征发现Si O2的包覆能提高催化剂比表面积,改善催化剂孔道结构,形成核壳结构,使得催化剂脱硝效率进一步提高。同时Si O2的包覆能抑制SO2的在催化剂上的吸附,进一步减少硫酸盐生成量,并且生成的硫酸主要吸附在Si O2,因此该催化剂在高含硫环境下的脱硝性能得到明显改善,并且在连续性实验中也表现出优异的抗硫稳定性。（3）温度、H2O2浓度、气体空速和SO2浓度的改变几乎不影响脱硫效率,然而脱硝效率会受到反应工况改变的影响,其中SO2浓度对于脱硝效率具有双面影响,适量的SO2能促进NOx脱除,过量的SO2会造成脱硝效率下降。（4）最后对脱硫脱硝反应机理进行分析,SO2会在无催化剂下优先消耗H2O2,且NO很难被H2O2氧化,且SO2与H2O2的反应产物会在催化剂上分解,仅有一小部分被进一步氧化成硫酸盐,在催化剂上NO会优先于SO2与·OH发生反应,反应产物为NO2、HNO2和HNO3。通过实验可知,在含硫环境下,可以通过提高注射双氧水速率来提高脱硝效率。
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