【摘 要】
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自催化反应由于未知的意外引发和短时间内大量热量和气体的放出,所以其热分解过程通常被认为是及其危险的。热安全性评价的目标在于确定热失控的临界条件以及发生热失控前所
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自催化反应由于未知的意外引发和短时间内大量热量和气体的放出,所以其热分解过程通常被认为是及其危险的。热安全性评价的目标在于确定热失控的临界条件以及发生热失控前所经历的时间。近年,基于热分解动力学对含能材料热安全性进行理论评价的研究是十分重要的课题。本论文选择4种具有典型热分解反应特征的含能材料,即FOX-12、LLM-105、BTF、CL-20/BTF共晶为研究对象,基于差示扫描量热仪(DSC)、绝热量热仪(ARC)等基础实验获得基本的热行为参数,针对获得的基础实验数据,通过非线性拟合的模型拟合法分别建立热分解动力学模型,在建立的动力学模型上,结合传热方程对不同情形下的热安全性能进行模拟评估,具体研究内容如下:利用DSC、ARC等基础实验获得热分解曲线,获得初始分解温度、反应热等参数;以四种研究对象为例,基于所获得的热行为特征参数通过模型拟合法建立了各自反应的动力学模型,得到热分解动力学参数;基于热分解动力学模型,获取不同条件下的安全性参数,计算模拟了FOX-12、LLM-105、CL-20/BTF共晶在大批量不同条件下的整贮存安全性,探讨了影响SADT值的参数。研究发现:FOX-12热分解反应为典型的自催化反应,通过非线性优化的模型拟合法成功地获得了FOX-12的全自催化热分解动力学模型。在热分解过程中,首先分解产生的氮氧化物可以作为催化剂,加速热分解的反应速率,并对典型热安全性参数进行了预测。LLM-105的热分解行为可以通过两步连串的全自催化模型描述,基于建立的动力学模型,对两个重叠反应进行动力学解耦,揭示了每个反应对总反应的贡献。基于建立的连串动力学模型,评估了LLM-105在不同条件下的热安全性。建立了熔融分解型BTF的热分解模型,并揭示了熔融过程对于热安全性的影响。CL-20/BTF共晶热分解过程存在平行的两个全自催化反应路径,且两个路径的贡献比随升温速率变化,在此基础上,预测了共晶的热安全性参数。
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