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近年来,石墨烯、碳纳米管、富勒烯等各种碳纳米材料由于其特殊的电学、热学、光学性能和潜在的应用价值引起了国内外研究人员的广泛关注。利用超短脉冲激光烧蚀石墨可以制备碳纳米颗粒、洋葱碳,还可以沉积无定型或类金刚石碳薄膜。目前,研究人员开展了很多关于飞秒激光烧蚀石墨的理论、实验研究工作。尽管如此,飞秒激光烧蚀石墨的烧蚀过程和涉及的烧蚀机制还没有完全清楚。 在本论文中,我们利用超短脉冲激光对高定向热解石墨(HOPG)进行烧蚀,利用扫描电子显微镜和拉曼光谱仪对烧蚀区表面形态和构成组分进行表征,同时我们还记录了烧蚀喷射物的时间分辨发射光谱,从而对烧蚀喷射物的动态演化过程进行分析。论文的具体研究内容如下: (1)在不同的实验条件,即不同大气压强、不同能流和不同脉宽下进行超短脉冲激光烧蚀高定向热解石墨的实验,对形成的烧蚀区的表面形态和物质组分进行分析。我们发现,空气的存在对烧蚀过程的影响很大。无论在空气还是真空中,我们在烧蚀区表面都观察到了周期性的条纹。然而,在真空中烧蚀形成的条纹更清晰,沟槽开口更宽。从拉曼光谱分析可知,真空中烧蚀获得的靶材表面的物质组分也和空气中的不同。在真空中,烧蚀区表面主要由无定形碳和有序石墨晶体构成;在空气中,烧蚀区表面主要由纳米晶石墨和无定形碳构成。我们认为上述不同是由纳米尺度的空气热交换过程和考虑经典尺寸效应的石墨内部热传导共同作用的结果。具体的说,经典尺寸效应会造成石墨靶材内部的热传导率降低,而纳米尺度下的空气-固体换热系数比宏观尺度下的换热系数至少大两个数量级,两者的共同作用导致了空气的热交换作用显著加强。此外,由于靶材表面光强的周期性变化,引起石墨表面空气温度的周期性变化,从而导致沿靶材表面的空气对流,也增强了空气的热交换作用。较强的空气热交换作用,最终导致了空气中靶材表面周期性条纹比真空中的条纹不清晰,也导致了空气中纳米晶石墨的产生。 (2)研究了不同实验条件下超短脉冲激光烧蚀高定向热解石墨喷射物的时间分辨发射光谱。无论在真空中还是在空气中,我们在喷射物中都观察到了 C2的 Swan Band光谱系统,以及由碳等离子体和大颗粒碳团簇形成的连续谱。此外,在416 nm附近观察到的光谱峰,经辨认,我们认为这可能是C15在电子能级1 u??和X1?g?之间的振动跃迁辐射。在空气中,我们还发现了 CN基团在387 nm处的光谱峰。通过对时间分辨发射光谱的分析,我们认为在真空和空气中 C2的来源不同。在真空中,C2主要是由飞秒激光烧蚀靶材直接喷射产生;而在空气中, C2除了上述来源,还存在后续产生机制,即通过有空气存在时的三体复合作用产生。我们还研究了不同激光能流、不同激光脉宽对烧蚀喷射物发射光谱的影响。实验发现,激光脉宽主要影响发射谱中连续谱的时间演化过程,皮秒脉冲与飞秒脉冲产生的连续谱的时间演化过程差别明显。激光能流的提高会使喷射物中处于激发态的C2、C15以及碳等离子体的含量增大,而且激光能流的提高会降低发射光谱中连续谱的存在时间。