【摘 要】
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目前在原子团簇和纳米材料的合成和制备研究中,激光等离子体合成法扮演了一个极其重要的角色,许多突破性的进展都是通过激光等离子体合成法来实现的。如C60及其富勒烯家族的
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目前在原子团簇和纳米材料的合成和制备研究中,激光等离子体合成法扮演了一个极其重要的角色,许多突破性的进展都是通过激光等离子体合成法来实现的。如C60及其富勒烯家族的发现,碳纳米管和其他多种类型纳米材料的生成等。因此,我们希望通过建立起脉冲激光溅射合成法,探索一种团簇及材料合成的新的方法途径,并对产物形成的条件和规律进行研究。希望不仅能够合成得到宏量的产物,并且通过对中间产物的研究来解释某些物质的形成机理。本文创建了脉冲激光溅射合成法,在固相、液相、气相三相共存的反应体系中,利用激光等离子体反应合成得到了不同种类的碳团簇、硅团簇及硅纳米材料。以不同手段对合成产物进行了分离、表征。探讨了富勒烯的生成机理,镍、钴、铁对碳团簇生长的催化机理。本文的工作包括以下内容:(1) 用脉冲激光溅射多相反应体系,以石墨为固体靶,以氯仿为气相和液相反应物,合成了一系列全氯代富勒烯碎片。借助高效液相色谱-质谱/紫外光谱联用技术对合成产物进行了分离和表征。反应产物均为全氯代碳团簇,其中大部分归属于十氯代和八氯代两个系列。包括C12Cl10、C14Cl10、C16Cl10、C18Cl10、C20Cl10、C22Cl10;C10Cl8、C12Cl8、C14Cl8、C16Cl8、C18Cl8、C20Cl8、C22Cl8、C24Cl8、C26Cl8、C28Cl8、C34Cl8 等物种。确定了其中的六氯苯(C6Cl6)、八氯萘(C10Cl8)、八氯代苊烯(C12Cl8)、十氯蒽(C14Cl10)、十氯菲(C14Cl10)、十氯代芘(C16Cl10)、十氯代苯并苊烯(C16Cl10)等物质的结构。该合成过程碳团簇的生长模式刚好与“五元环道路”所提出的富勒烯的生长机理相一致。结果表明,将
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