CdS基光催化剂的制备及其电子转移路径对产氢性能的研究

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能源危机和环境污染是当今人类社会亟待解决的问题。光催化技术可以利用太阳光进行氧化还原反应,既可以还原质子产生氢气也能够氧化有机污染物使其降解。因此光催化技术是一项非常有潜力解决能源危机和环境污染的技术。目前制约光催化技术发展的关键在于催化剂的性能较差,寻找设计和制备高效稳定的光催化剂,并且深入了解光催化剂改性原理从而提高催化剂性能是重中之重。在影响光催化剂性能的因素中,光催化剂的光生载流子分离和转移的效率是影响光催化性能的重要因素。本文希望通过制备异质结结构和Z-scheme结构两类不同电子转移路径的光催化剂,揭示电子转移路径对于光催化剂性能的影响。从而为寻找设计新型高效的光催化剂提供解决路径。本文主要研究内容如下:(1)制备了异质结CdS/g-C3N4和金属诱导Z-scheme CdS/Ag/g-C3N4两种光催化剂,并在可见光下进行了光催化产氢实验。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、场发射扫描电镜(FESEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、光致发光光谱(PL)、瞬态光电流和电化学阻抗谱(EIS)对其结构、光学和电化学性能进行了表征。结果表明,金属诱导Z-scheme CdS/Ag/g-C3N4光催化剂具有更好的光响应性能和更高的光生载流子分离和转移效率。其光催化产氢速率为1376.0μmol/h·g,是异质结CdS/g-C3N4(776.5μmol/h·g)光催化剂产氢速率的1.77倍。造成这种现象的原因是因为金属Ag构成的Z-scheme结构和金属诱导光催化协同促进了CdS/Ag/g-C3N4光催化剂光生载流子的分离和转移。(2)通过控制不同粒径的金属有机框架ZIF-67,制备了异质结ZIF1@CdS100、ZIF3@CdS100和 ZIF4@CdS100光催化和 Z-scheme ZIF2@CdS100光催化剂并在可见光下进行了光催化产氢实验。使用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、莫特-肖特基(M-S)、光致发光光谱(PL)、瞬态光电流和电化学阻抗谱(EIS)对其结构、光学和电化学性能进行了表征。结果表明,与异质结ZIF1@CdS100、ZIF3@CdS100和ZIF4@CdS100光催化剂相比较,Z-scheme ZIF2@CdS100光催化剂具有更高的光生载流子分离和转移效率。其光催化产氢速率为17196.56 μmol/h·g,是最优异质结ZIF3@CdS100 光催化剂(4542.81μmol/h·g)的 3.78 倍,原因是 Z-Scheme结构电子转移路径的光生载流子分离和转移效率高于一般异质结
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