【摘 要】
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炸药在国防和工业生产领域具有广泛的应用,FOX-7和CL-20作为两种典型单质炸药,具有重要研究价值。炸药在应用中通常会受到复杂外部条件作用,热刺激是其中最广泛的影响因素,这种影响促使炸药形成在微观结构和宏观特性上存在显著差异的不同晶相,给武器装备的安全性带来了挑战。现有研究表明,炸药分子的结构及相关环境信息与分子间的弱作用力密切相关,而这些弱作用力振动频率主要集中在太赫兹频段。因此,相较于传统的
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炸药在国防和工业生产领域具有广泛的应用,FOX-7和CL-20作为两种典型单质炸药,具有重要研究价值。炸药在应用中通常会受到复杂外部条件作用,热刺激是其中最广泛的影响因素,这种影响促使炸药形成在微观结构和宏观特性上存在显著差异的不同晶相,给武器装备的安全性带来了挑战。现有研究表明,炸药分子的结构及相关环境信息与分子间的弱作用力密切相关,而这些弱作用力振动频率主要集中在太赫兹频段。因此,相较于传统的红外和拉曼光谱等技术而言,太赫兹技术在炸药结构表征方面具有独特优势,能够为进一步理解炸药相变过程复杂物理机制提供帮助。课题针对目前对炸药相变过程中弱分子间作用的影响认识不足的问题,采用太赫兹时域光谱技术对FOX-7和CL-20在热刺激下的太赫兹光谱进行了研究。首先,以太赫兹时域光谱技术原理为基础,设计并搭建了典型的透射式太赫兹时域光谱系统,并且在系统中搭载热加载装置为样品提供升温条件。实验系统的参数为:光谱范围0.1～2.5THz;频率分辨率10GHz;动态范围70d B;加热范围25～300℃,精度为1℃。同时依据安全性和可靠性原则进行实验预处理,包括实验样品制备以及实验环境条件控制,确定太赫兹时域光谱检测方法。其次,利用太赫兹时域光谱系统分别采集FOX-7和CL-20在热刺激下的光谱数据,提取光学参数并绘制特征吸收谱。实验光谱分析表明:在加热过程中晶体热膨胀作用通常导致吸收光谱的强度削弱和红移,随着温度的持续上升,FOX-7和CL-20都出现了异常的光谱演化特征;FOX-7的吸收光谱在101.5℃出现了新的特征吸收峰,位于1.13THz,加热至175.5℃时该吸收峰反常蓝移至1.26THz,这表明FOX-7在加热过程中经历了两个相变过程;CL-20在升温至136.8℃时出现了新的宽频吸收峰,其频率位置为1.53THz,这种特征变化说明CL-20在该温度附近发生了相变。最后,基于密度泛函理论与Hirshfeld表面能原理开展计算,将结果与实验光谱结合进一步分析相变机制。分析表明:FOX-7在101.5℃和175.5℃经历的相变为α→β-FOX-7和β→γ-FOX-7,前者源于晶体层间范德华力的减弱以及氢键作用网络的重构,后者与热刺激导致的晶格重排有关;CL-20在升温至136.8℃时经历了ε→γ相的转变,相变过程中CL-20分子外围硝基基团的方向发生了明显改变,分子的氢键作用网络重构,同时笼型骨架振动特性也产生了显著变化,这可能与分子间广泛的范德华力相关。研究为理解炸药相变的复杂物理机制提供了一种微观视角。
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