Z-型氮化碳系复合光催化材料的制备及其光催化性能研究

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当今社会,资源日益消耗枯竭、环境污染问题日渐尖锐,如何在节约资源和保护环境之间寻求一种平衡成为重大课题。在环境保护领域,传统的污染物处理技术往往伴随着高成本、污染物降解不彻底、产生二次污染等弊端,因此,研发一种清洁、高效的新技术显得尤为重要。在这样的背景下,光催化处理技术应运而生。凭借着清洁、高效、无二次污染等优势,光催化技术一经发现便受到研究者的广泛关注。在几十年的研究和发展当中,多种半导体、氧化物等材料被开发出了光催化性能。作为一种非金属的聚合物,氮化碳因其良好的属性逐渐展露出巨大的应用潜力。本论文以热缩聚法合成氮化碳,针对其光生电子-空穴对分离效率低、可见光响应范围小等缺点,构建不同半导体复合的氮化碳系光催化剂,提高其光催化活性,并采用多种表征手段:XRD、SEM、FT-IR、XPS、UV-vis、PL、EIS及光电流等分析催化剂的微观形貌、化学组成、光电化学属性等,并以光催化降解盐酸四环素(TC)废水探索其催化活性,捕获实验探究光催化反应的活性自由基,在此基础上提出了Z-型体系的光催化反应机理。主要内容如下:(1)以柠檬酸辅助水热合成纳米LaCoO3,再以沉淀混合法制备g-C3N4/LaCoO3复合光催化剂,SEM结果显示纳米LaCoO3与g-C3N4紧密结合在一起,二者匹配的导带和价带位置使得光生载流子的分离效率得到有效提高。光催化实验表明,该异质结在全光谱下表现出优良的光催化效率,最佳的比例下TC去除率达到了92%;(2)以水热法合成了引入适量金属Cu的Cu/BiVO4,再以沉淀混合法制备BiVO4/Cu/g-C3N4复合光催化剂,光电实验结果表明,Cu的引入有效地改善了两种半导体界面的电荷转移条件,异质结的可见光催化活性显著提高,TC最大降解率为74.8%;(3)以水热法合成CNTs/CdMoO4,再以沉淀混合法制备CdMoO4/CNTs/g-C3N4复合光催化剂,光电实验结果显示,CNTs的引入有效提高了光生电子-空穴对的分离效率,同时抑制了二者的再复合,UV-vis反射图谱显示,异质结的可见光吸收发生了明显的红移,光催化实验结果显示异质结的可见光下TC的降解率为85.3%,同时,五次的循环回收实验也证实该三元异质结良好的稳定性。
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